石墨烯—二氧化硅复合材料对消毒副产物的控制研究

发布时间：2018-12-26 13:02

【摘要】：采用水热法成功制得了石墨烯-二氧化硅复合材料(RGO-SiO_2),研究其对代表性物质腐殖酸(HA)及地表水中消毒副产物(DBPs)前体物的吸附性能。考察了吸附剂用量、初始浓度、pH、离子强度等因素对吸附过程的影响,探究吸附机理。经不同表征手段可知,SiO_2颗粒均匀地平铺在石墨烯表面,能明显地辨别出Si-O-Si键和Si-OH键的伸缩振动峰,SiO_2的存在有效降低了石墨烯片层之间的相互堆叠,与RGO相比,掺杂SiO_2的复合材料比表面积增大31.2%至259.43 m2/g。RGO-SiO_2对HA的吸附表明:吸附剂的最佳用量为300 mg/L,60 min左右达到吸附平衡,其中前10 min为快速吸附阶段,能实现56%的吸附;pH对吸附有明显影响,随着pH的升高,吸附效率降低;吸附效率随HA初始浓度的升高而降低,吸附量随HA初始浓度的升高而升高,在HA的初始浓度增大到300 mg/L后,吸附量不再发生变化;随着离子强度的增大,吸附效率也随之升高。HA在RGO-SiO_2上的吸附去除率在多次重复使用后仍能达到58%以上。整个吸附过程符合准二级动力学模型、颗粒内扩散模型和Langmuir等温吸附模型,吸附属于化学吸附和单分子层吸附,吸附机理推测为氢键作用、π-π键相互作用、静电作用等。RGO-SiO_2对DBPs前体物的控制研究表明:RGO-SiO_2对地表水中有机物的吸附效率随RGO-SiO_2用量的增加而增加;pH越高,吸附效率越低;RGO与SiO_2的质量比为1:10时制得的复合材料为最优吸附材料;在外加Br 的条件下,含溴DBPs的浓度升高,含氯DBPs的浓度降低,RGO-SiO_2对含溴DBPs前体物的去除效率高于含氯DBPs前体物。RGO-SiO_2对不同水质水体中的有机物均具有很好的吸附性能,对卤乙酸前体物的去除率高于对三卤甲烷前体物的去除率,对三氯乙醛前体物的去除率较好,对三氯乙腈前体物几乎没有去除率;RGO-SiO_2对疏水性有机物的去除能力要优于对亲水性有机物和含氮有机物的去除能力。RGO-SiO_2对DBPs前体物的吸附性能明显优于RGO和SiO_2,且吸附剂能够被重复利用,经过多次循环使用后,RGO-SiO_2对有机物的去除效率减低幅度不大,RGO-SiO_2具有作为控制消毒副产物前体物的有效吸附剂的潜力。
[Abstract]:Graphene silica composites (RGO-SiO_2) were successfully prepared by hydrothermal method. The adsorption properties of (HA), a representative substance, and (DBPs) precursor, a by-product of disinfection in surface water, were studied. The effects of the amount of adsorbent, initial concentration and pH, ion strength on the adsorption process were investigated and the adsorption mechanism was explored. It is shown by different characterization methods that SiO_2 particles lie uniformly on the surface of graphene, and the stretching vibration peaks of Si-O-Si bond and Si-OH bond can be distinguished obviously. The existence of SiO_2 can effectively reduce the stacking between graphene laminates. Compared with RGO, the specific surface area of the composites doped with SiO_2 increased by 31.2% to 259.43 m2/g.RGO-SiO_2. The results showed that the optimum amount of adsorbent was about 300 mg/L,60 min to reach the adsorption equilibrium. The first 10 min is the rapid adsorption stage, which can achieve 56% adsorption. PH has obvious influence on adsorption, and the adsorption efficiency decreases with the increase of pH. The adsorption efficiency decreases with the increase of the initial concentration of HA, and the adsorption capacity increases with the increase of the initial concentration of HA. When the initial concentration of HA increases to 300 mg/L, the adsorption capacity does not change. With the increase of ionic strength, the adsorption efficiency of HA on RGO-SiO_2 is increased, and the removal rate of HA on RGO-SiO_2 can reach more than 58% after repeated use. The adsorption process is in accordance with the quasi-second-order kinetic model, intraparticle diffusion model and Langmuir isotherm adsorption model. The adsorption belongs to chemisorption and monolayer adsorption. The adsorption mechanism is presumed to be hydrogen bond interaction and 蟺-蟺 bond interaction. The study on the control of DBPs precursor by RGO-SiO_2 shows that the adsorption efficiency of RGO-SiO_2 on organic matter in surface water increases with the increase of RGO-SiO_2 content. The higher the pH is, the lower the adsorption efficiency is, and the optimum adsorption material is obtained when the mass ratio of RGO to SiO_2 is 1:10. Under the condition of adding Br, the concentration of brominated DBPs increased, and the concentration of chlorinated DBPs decreased. The removal efficiency of brominated DBPs precursor by RGO-SiO_2 was higher than that of chlorinated DBPs precursor. RGO-SiO_2 had good adsorption performance for organic matter in different water quality. The removal rate of haloacetic acid precursor was higher than that of trihalomethane precursor, and the removal rate of trichloroacetaldehyde precursor was better than that of trichloroacetonitrile precursor. The removal ability of RGO-SiO_2 to hydrophobic organic compounds was better than that of hydrophilic organic compounds and nitrogen-containing organic compounds. The adsorption of DBPs precursors by RGO-SiO_2 was obviously superior to that of RGO and SiO_2, and the adsorbent could be reused. After repeated recycling, the removal efficiency of organic matter by RGO-SiO_2 is not much reduced, and RGO-SiO_2 has the potential as an effective adsorbent to control the precursor of disinfection by-product.
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.25

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 李爽,张晓健;两个中心城市饮用水中消毒副产物的调查[J];中国给水排水;2000年10期

2 赵文超;国外对剩余消毒剂及消毒副产物的规定[J];给水排水;2000年11期

3 王丽,常爱敏;二次供水清洗消毒过程中消毒副产物的控制[J];中国农村水利水电;2002年11期

4 张永吉,南军,刘前军,刘志生,杨义飞,周玲玲,李圭白;铁盐和铝盐混凝剂对消毒副产物的控制作用及机制研究[J];环境化学;2004年04期

5 董丽丽,黄骏雄;饮用水消毒副产物及其分析技术[J];化学进展;2005年02期

6 陈超;张晓健;何文杰;韩宏大;;消毒副产物前体物的指标体系[J];中国给水排水;2006年04期

7 文竹青;何少华;高伟;;环境友好消毒剂二氧化氯的灭活效果和消毒副产物[J];环境科学与管理;2006年08期

8 郑晓波;王增长;;饮用水卤代消毒副产物及其控制技术研究[J];科技情报开发与经济;2007年01期

9 赵建莉;王龙;;饮用水消毒副产物的危害及去除途径[J];水科学与工程技术;2008年01期

10 叶必雄;王五一;魏建荣;杨林生;鄂学礼;;饮用水中消毒副产物的消减措施[J];环境化学;2008年04期

相关会议论文 前10条

1 叶必雄;王五一;魏建荣;杨林生;;我国典型城市饮用水中消毒副产物预测模型研究[A];中国地理学会2007年学术年会论文摘要集[C];2007年

2 付静;杨宏伟;王小馔;解跃峰;;氨氮对饮用水消毒副产物生成势的影响及消除方法[A];中国土木工程学会水工业分会给水深度处理研究会2012年年会论文集[C];2012年

3 楼林洁;李知珉;周文军;;饮用水消毒副产物吩嗪的形成过程及毒性研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

4 李冕;徐斌;夏圣骥;高乃云;李大鹏;田富箱;;饮用水二氧化氯消毒生成消毒副产物的研究与控制进展[A];二氧化氯研究与应用--2010二氧化氯与水处理技术研讨会论文集[C];2010年

5 叶必雄;王五一;杨林生;魏建荣;鄂学礼;;北京市区饮用水消毒副产物时空分异特征[A];地理学与生态文明建设——中国地理学会2008年学术年会论文摘要集[C];2008年

6 楚文海;高乃云;尹大强;;饮用水新型卤代含氮消毒副产物的控制对策[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

7 王万峰;于建伟;潘峰;杨敏;;北方某饮用水厂处理单元中消毒副产物的行为研究[A];河南省化学会2012年学术年会论文摘要集[C];2012年

8 王丽花;张晓健;齐宇;商文新;;消毒副产物在给水处理工艺和给水管网中的变化规律[A];中国土木工程学会水工业分会第四届理事会第一次会议论文集[C];2002年

9 武瑾玮;刘阔;陆隽鹤;;钴活化过硫酸盐氧化过程中卤代消毒副产物生成的研究[A];2014中国环境科学学会学术年会（第十二章）[C];2014年

10 叶必雄;王五一;杨林生;魏建荣;鄂学礼;;我国代表性城市饮用水消毒副产物健康风险[A];中国地理学会百年庆典学术论文摘要集[C];2009年

相关重要报纸文章 前2条

1 范志勇;饮用水消毒副产物不容忽视[N];中国食品质量报;2009年

2 吴宇　姜燕;扬州大学破解蓝藻水处理难题[N];江苏科技报;2013年

相关博士学位论文 前8条

1 谢鹏超;紫外/过硫酸盐氧化除嗅并控制消毒副产物生成的效能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

2 伍海辉;预氯化消毒副产物生成特性和去除机理研究[D];同济大学;2006年

3 刘文君;饮用水中可生物降解有机物和消毒副产物特性研究[D];清华大学;1999年

4 张建英;饮用水氯化消毒副产物污染控制技术及健康风险评价的研究[D];浙江大学;2006年

5 杨武;氧化石墨烯及超声对饮用水消毒副产物的控制研究[D];东北师范大学;2014年

6 方晶云;蓝藻细胞及藻类有机物在氯化消毒中副产物的形成机理与控制[D];哈尔滨工业大学;2010年

7 岳尚超;预臭氧化工艺对微污染原水消毒副产物影响的试验研究[D];南开大学;2012年

8 魏源源;微污染原水处理过程中溴代/碘代消毒副产物形成特性研究[D];复旦大学;2011年

相关硕士学位论文 前10条

1 车璐;氯胺消毒铜绿微囊藻与剑水蚤共存消毒副产物规律研究[D];东北林业大学;2015年

2 张树松;铜绿微囊藻对摇蚊幼虫生成消毒副产物影响研究[D];东北林业大学;2015年

3 贾爱银;饮用水中含氮消毒副产物的生成潜能和影响因素的研究[D];华南理工大学;2016年

4 夏灵冬;紫外/氯耦合工艺对氨氮及消毒副产物的同步控制研究[D];哈尔滨工业大学;2016年

5 李艳朋;藻与摇蚊幼虫共存生成氯胺消毒副产物的规律研究[D];东北林业大学;2016年

6 田超霞;联用消毒剂在不同管材中对水质的影响研究[D];湖南大学;2015年

7 张婧;铜绿微囊藻有机物氯化消毒副产物的形成及去除机理研究[D];天津大学;2014年

8 李东兵;天冬氨酸氯化生成消毒副产物二溴乙腈的机制和控制方法[D];浙江工业大学;2016年

9 陈明丽;预处理工艺对藻毒素的去除及其副产物的研究[D];吉林建筑大学;2016年

10 周欢;石墨烯—二氧化硅复合材料对消毒副产物的控制研究[D];东北师范大学;2016年

，

本文编号：2392163