天冬氨酸氯化生成消毒副产物二溴乙腈的机制和控制方法

发布时间：2017-10-06 00:19

  本文关键词：天冬氨酸氯化生成消毒副产物二溴乙腈的机制和控制方法

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【摘要】：饮用水中消毒副产物(DBPs)具有致癌、致畸、致突变的特性,严重影响了人类的身体健康,对饮用水中消毒副产物的研究具有现实意义。本试验以甲基叔丁基醚为萃取剂、1,2-二溴丙烷为内标物,采用液液微萃取(LLE)-气相色谱仪(GC),建立了二溴乙腈(DBAN)的检测方法,探讨了天冬氨酸氯化生成消毒副产物DBAN的形成机制,并开展了Fe/Cu催化还原法和粉末活性炭(PAC)吸附法去除消毒副产物DBAN的影响因素、降解机理和动力学规律的研究。试验中DBAN的加标回收率在99.8%~105.7%之间,相对标准偏差(RSD)在1.09%~2.43%之间,最小检测限(MDL)小于1μg/L。研究表明:DBAN在酸性条件下(p H=4~6)DBAN生成量较少,随着p H进一步增大,生成量逐渐增大随后趋于平衡。当p H9时,由于DBAN的水解导致生成量下降。温度对生成的影响不大,主要是随着温度升高,分子能增加和DBAN水解加快共同作用的结果。DBAN的生成浓度随着溴离子浓度增加而增加。天冬氨酸在水中氯化过程包括取代、脱羧、氧化等一系列反应,共经过8个步骤最终形成DBAN。PAC吸附DBAN的过程分为三个阶段,即快速阶段、慢速阶段和动态平衡阶段。快速阶段主要是因为PAC表面的活性点位大量存在和DBAN的浓度高,吸附传质动力大,从而在这一阶段DBAN的去除率增长速度较快。慢速阶段主要是因为PAC表面的活性点位减少、DBAN浓度相对较低,PAC吸附效率下降。在动态平衡阶段,PAC已经吸附饱和。在试验条件下,随着PAC的投加量增加时,吸附效果随着增加。对于初始浓度为50μg/L的DBAN溶液,当PAC的投加量为0.6g/L时,DBAN的去除率达到86.48%。当PAC的投加量增加到0.6g/L以后,随着投加量的增加去除率增加不明显。随着温度和提高,吸附效果有所上升;随着p H的增加,PAC的吸附效果下降。随着DBAN的初始浓度增加,DBAN去除率逐渐减小,但吸附量却越来越大。PAC对DBAN的吸附与Freundlich吸附等温线方程吻合较好,PAC吸附DBAN的反应过程符合准二级吸附动力学规律。单质铁去除DBAN效果一般,Fe/Cu混合物对DBAN效果有较大提升。随着Fe/Cu的投加量增大,去除效率也随着增大。当Fe/Cu投加量从2g/L增加到10g/L时,去除率由56.26%增加到90.34%。这主要是投加量的增加,增大了水中零价铁和铜的含量,从而增大了DBAN与铁铜的接触面积和接触量,导致去除率增加。随着温度的升高,DBAN的去除率也有明显的升高。DBAN去除率随着DBAN初始浓度增加而上升。当DBAN的初始浓度从10μg/L增加到50μg/L,DBAN的去除率由82.4%增加到89.28%。当DBAN的初始浓度由50μg/L增加到100μg/L时,去除率增加不明显。Fe/Cu与DBAN反应符合一级动力学方程。
【关键词】：消毒副产物 二溴乙腈 Fe/Cu 粉末活性炭 动力学
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 绪论10-20
• 1.1 概述10-11
• 1.2 饮用水氯消毒技术11-12
• 1.3 消毒副产物的研究进展12-16
• 1.3.1 消毒副产物的种类和水质标准12-14
• 1.3.2 饮用水消毒副产物的危害14
• 1.3.3 饮用水消毒副产物的控制技术14-16
• 1.4 论文的背景、内容和技术路线16-20
• 1.4.1 研究背景16-17
• 1.4.2 研究目标及内容17
• 1.4.3 技术路线17-20
• 第2章 试验与分析方法20-26
• 2.1 试验材料和方法20-22
• 2.1.1 试验材料和仪器20-21
• 2.1.2 试验溶液的配置21
• 2.1.3 试验方法21-22
• 2.2 DBAN的分析方法22-25
• 2.2.1 DBAN分析方法的建立22
• 2.2.2 工作曲线的绘制22-23
• 2.2.3 样品色谱图23-24
• 2.2.4 加标回收率和精密度24-25
• 2.3 本章小结25-26
• 第3章 饮用水中二溴乙腈的形成机制的研究26-34
• 3.1 试验材料与方法26-27
• 3.1.1 试剂、材料与仪器26
• 3.1.2 试验方法26-27
• 3.2 结果与讨论27-32
• 3.2.1 DBAN形成的影响因素27-31
• 3.2.2 DBAN的形成过程31-32
• 3.3 本章小结32-34
• 第4章 粉末活性炭吸附二溴乙腈的试验研究34-44
• 4.1 试验材料与方法34-35
• 4.1.1 主要试剂与仪器34
• 4.1.2 试验配水34
• 4.1.3 试验方法34-35
• 4.2 结果与讨论35-42
• 4.2.1 反应时间对吸附效果的影响35-36
• 4.2.2 吸附剂投加量对吸附效果的影响36-37
• 4.2.3 初始浓度对吸附效果的影响37
• 4.2.4 温度对吸附效果的影响37-38
• 4.2.5 pH对吸附效果的影响38-39
• 4.2.6 吸附等温线39-41
• 4.2.7 动力学分析41-42
• 4.3 本章小结42-44
• 第5章 Fe/Cu催化还原技术去除DBAN的试验研究44-52
• 5.1 试验方法44-45
• 5.1.1 Fe/Cu质量比的影响44
• 5.1.2 Fe/Cu投加量的影响44
• 5.1.3 温度的影响44-45
• 5.1.4 DBAN初始浓度的影响45
• 5.2 结果与讨论45-50
• 5.2.1 Fe/Cu质量比对去除DBAN效果的影响45-46
• 5.2.2 Fe/Cu的投加量对去除DBAN效果的影响46-48
• 5.2.3 温度对去除DBAN效果的影响48-49
• 5.2.4 初始浓度对去除DBAN效果的影响49-50
• 5.3 本章小结50-52
• 第6章 结论和展望52-56
• 6.1 结论52-53
• 6.2 创新点53-54
• 6.3 建议54-56
• 参考文献56-62
• 攻读学位期间发表的学术论文62-64
• 致谢64

【参考文献】

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本文编号：979658