基于石墨烯的胆固醇电化学传感器的制备与性能研究

发布时间：2018-11-24 15:09

【摘要】：血清中高胆固醇水平与糖尿病、高血压、动脉粥样硬化及冠心病等人类多发症有关,血清中胆固醇的含量已成为临床诊断的一项重要指标。传统测定方法所用仪器复杂、检测时间久、费用较高、干扰因素多,电化学传感器具有对目标物有较高的识别能力,样品用量少、响应快,成本低、体积小,便于普及的优点,开发微型化、简便化、可大批量生产的测定胆固醇含量的电化学传感器具有重要意义。石墨烯具有高的比表面积、良好的导电性、超高的机械强度及独特的电学性质,基于石墨烯的纳米复合材料在电子器件、生物材料、传感器材料和催化剂载体等领域展现优异性能,具有广阔应用前景。将石墨烯与导电聚合物材料、无机贵金属材料结合,为新型的电化学传感器和电化学生物传感器的开发提供了新的思路。本论文主要是基于石墨烯的胆固醇电化学传感器的制备与性能研究,主要研究内容如下:采用改进的Hummers方法,制备氧化石墨,用超声剥离的方法制备氧化石墨烯,然后用水合肼对其还原制备还原的石墨烯材料,对石墨烯制备工艺进行了优化。运用XRD、Raman、FTIR、SEM、TEM、AFM等手段对其进行了微观结构表征,结果表明,超声剥离13h可以合成薄的、理想的石墨烯材料。制备了石墨烯/硫堇/壳聚糖/胆固醇氧化酶/辣根过氧化物酶胆固醇生物传感器。以合成的石墨烯为载体,具有良好导电性的硫堇为导电介体,壳聚糖为粘结剂,负载胆固醇氧化酶和辣根过氧化物酶作为催化剂,制备出了基于石墨烯/硫堇的胆固醇生物传感器,检测胆固醇浓度的最佳工作条件为:测试体系的p H值取7.0,测试温度取室温。该传感器具有较低的检测限3.7×10-7M、较高的灵敏度24m AM-1cm-2、检测范围为2.0×10-6~4.6×10-4 M,且具有很强的抗干扰能力。该体系对胆固醇的检测具有较低的检测限3.7×10-7M、较高的灵敏度24m AM-1cm-2、检测范围为2.0×10-6~4.6×10-4 M,表观米氏常数KapM为4.9×10-5M,且具有很强的抗干扰能力,对葡萄糖、抗坏血酸、尿酸等干扰物质分别只产生了0.15%、1.69%、2.19%的电流变化。采用分部电化学聚合方法合成石墨烯/聚吡咯/壳聚糖/胆固醇氧化酶/辣根过氧化物酶胆固醇生物传感器,研究了恒电位法聚合聚吡咯的工艺以及筛选了循环伏安法聚石墨烯的适合的电解质溶液,又研究了酶固定过程中戊二醛交联时间对传感器性能的影响,结果表明,运用恒电位聚合法于0.75V电位下聚合180s,再用循环伏安法在含Li Cl O4为电解质的氧化石墨烯溶液中于0.2~0.9V范围内聚合18圈,最后负载酶后于0.3%wt.戊二醛溶液中交联2h为最佳制备工艺。该方法所制得的基于石墨烯/聚吡咯的胆固醇生物传感器,具有较宽的检测范围2.0×10-6~4.3×10-3 M,较低的检测限1.8×10-7M。研究了基于石墨烯/铂的无酶胆固醇传感器。采用共沉淀法,利用弱还原剂乙二醇,与氯铂酸和氧化石墨烯溶液在100℃高温下进行反应6h,使它们得到充分还原,合成石墨烯负载铂的复合材料。石墨烯为铂提供了大量的活性位点,使其均匀分散,纳米铂也使石墨烯克服了自身的卷曲和层间堆叠等不足。用0.03M氯铂酸合成的石墨烯/铂复合材料修饰到电极上,并用0.3%wt.戊二醛溶液进行交联3h,成功得制备出基于石墨烯/铂的胆固醇无酶传感器。该传感器具有更宽的检测范围2.9×10-3~6.9×10-3 M,更低的检测限8.3×10-8M。以上方法制备的基于石墨烯的胆固醇传感器,可用于血清中游离胆固醇或总胆固醇的检测,以及处理后食品中胆固醇的检测。这对胆固醇传感器的研究具有重大意义和发展前景。
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【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.1;R446.11

【参考文献】