改性活性炭去除饮用水中胺类氮消毒副产物的实验研究
本文关键词:改性活性炭去除饮用水中胺类氮消毒副产物的实验研究
更多相关文章: 活性碳 沸石 消毒副产物 亚硝基二乙胺 氯乙酰胺 吸附机理
【摘要】:作为给水厂重要的工艺,消毒在灭菌的同时也会生成各种各样的消毒副产物(DBPs)。其中,氮类消毒副产物(N-DBPs)的毒性和致癌性都强于碳类消毒副产物(C-DBPs),因此,研究去除饮用水中的N-DBPs具有重大意义。研究通过对活性炭和沸石进行改性,分别筛选出了对亚硝基二乙胺(NDEA)和二氯乙酰胺(DCAcAm)两种N-DBPs吸附效果最优的材料,研究改性材料对NDEA和DCAcAm吸附性能,初步探讨吸附机理。活性炭和沸石在不同硫酸铁浓度、不同温度和时间下焙烧进行改性。结果表明,活性炭对NDEA和DCAcAm吸附性能均优于沸石的吸附性能。通过正交实验,发现在硫酸铁为0.3 mol/L、焙烧温度500℃、焙烧时间3h制备的改性活性炭(PAC-1),对NDEA的吸附最优;在硫酸铁为0.5mol/L、焙烧温度400℃、焙烧时间2h制备的改性活性炭(PAC-2),对DCAcAm的吸附效果最好。研究PAC-1对NDEA的吸附。结果表明,与未改性活性炭(AC)相比,PAC-1对NDEA的吸附容量高,同时对NDEA的去除率为原来的1.4倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-1对NDEA的静态吸附效果最好的条件是:反应时间为30 min,PAC-1投加量为4.0 g/L,p H值为8.0,对10 mg/L的NDEA溶液的去除率为92.1%。通过吸附动力学研究,PAC-1对NDEA的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附包含了物理吸附和化学吸附。PAC-1对NDEA吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir等温线符合PAC-1对NDEA吸附。PAC-1对NDEA吸附属于单分子层的化学吸附,能自发进行,属于吸热反应。研究PAC-2对DCAc Am的吸附。结果表明,与AC相比,PAC-2对DCAcAm的吸附容量高,同时对DCAcAm的去除率为原来的1.67倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-2对DCAcAm的静态吸附效果最好的条件为:反应时间为200 min,PAC-2投加量为4.0 g/L,pH值为3.0,对10mg/L的原水的去除率为97.1%。通过吸附动力学研究,PAC-2对DCAcAm的吸附过程更符合准二级动力学方程,吸附过程包含了物理吸附和化学吸附。PAC-2对DCAcAm吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir吸附等温线更符合PAC-2对DCAcAm吸附。PAC-2对DCAcAm的吸附能自发进行,属于吸热反应,升温能增加吸附速率和吸附容量。研究PAC-1和PAC-2对浓度分别是10 mg/L的NDEA和DCAcAm混合液的吸附。研究表明,PAC-1和PAC-2对混合液中NDEA的去除率都比较高,而对DCAcAm几乎没有去除效果。这说明了NDEA和DCAcAm之间存在很强的吸附竞争,并且NDEA的竞争力明显高于DCAcAm。通过比表面积分析、扫描电镜和X-射线衍射等对改性活性炭进行表征。结果表明,改性后的活性炭表面形态发生了变化,孔隙结构明显增强,比表面积和孔容都增大了很多,PAC-1和PAC-2分别对NDEA和DCAcAm的吸附能力增强。
【关键词】:活性碳 沸石 消毒副产物 亚硝基二乙胺 氯乙酰胺 吸附机理
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TU991.2
【目录】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-11
- 第一章 引言11-13
- 1.1 研究课题的提出及意义11-12
- 1.2 研究目的和研究内容12-13
- 第二章 文献综述13-27
- 2.1 消毒副产物及其危害13-20
- 2.1.1 碳类消毒副产物及其危害13-15
- 2.1.2 氮类消毒副产物及其危害15-18
- 2.1.3 其它类消毒副产物及其危害18-19
- 2.1.4 胺类氮消毒副产物19-20
- 2.2 水体中NDEA和DCAcAm处理方法20-23
- 2.2.1 源头控制20-21
- 2.2.2 过程控制21-22
- 2.2.3 终端控制22-23
- 2.3 活性炭去除DBPs的应用23-24
- 2.4 沸石去除DBPs的应用24
- 2.5 技术路线24-25
- 2.6 小结25-27
- 第三章 实验设计与分析方法27-37
- 3.1 实验试剂与仪器27-28
- 3.2 实验设计28-35
- 3.2.1 吸附剂的筛选28-30
- 3.2.2 吸附剂的制备30
- 3.2.3 静态吸附实验30-31
- 3.2.4 两种改性活性炭对混合液的吸附研究31
- 3.2.5 NDEA和DCAc Am的测定方法31-35
- 3.2.6 去除率和吸附量的计算35
- 3.3 材料表征35-37
- 3.3.1 扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)35
- 3.3.2 X射线衍射(XRD)35-36
- 3.3.3 BET分析36-37
- 第四章 实验结果与讨论37-63
- 4.1 吸附剂的筛选37-45
- 4.1.1 制备条件对吸附剂去除NDEA效果的影响37-39
- 4.1.2 筛选去除NDEA效果较优吸附剂的正交实验39-41
- 4.1.3 制备条件对吸附剂去除DCAcAm效果的影响41-43
- 4.1.4 筛选去除DCAcAm效果较优吸附剂的正交实验43-45
- 4.1.5 小结45
- 4.2 PAC-1 对NDEA的静态吸附研究45-54
- 4.2.1 改性前后活性炭对NDEA去除效果对比45-46
- 4.2.2 投加量对NDEA去除效果的影响46-47
- 4.2.3 初始pH值对NDEA去除效果的影响47
- 4.2.4 PAC-1 对NDEA的正交吸附实验47-49
- 4.2.5 吸附动力学49-51
- 4.2.6 吸附等温线51-53
- 4.2.7 吸附热力学53-54
- 4.2.8 小结54
- 4.3 PAC-2 对DCAcAm的静态吸附研究54-61
- 4.3.1 改性前后活性炭对DCAc Am去除效果对比54-55
- 4.3.2 投加量对DCAcAm去除效果的影响55-56
- 4.3.3 初始pH值对DCAc Am去除效果的影响56-57
- 4.3.4 PAC-2 对DCAc Am的正交吸附实验57-58
- 4.3.5 吸附动力学58-59
- 4.3.6 吸附等温线59-60
- 4.3.7 吸附热力学60-61
- 4.3.8 小结61
- 4.4 改性活性炭对NDEA和DCAc Am的混合液的吸附研究61-63
- 第五章 表征分析和机理探讨63-69
- 5.1 表征分析63-67
- 5.1.1 SEM分析63-64
- 5.1.2 XRD分析64-65
- 5.1.3 EDS能谱分析65-66
- 5.1.4 BET分析66-67
- 5.2 机理探讨67-69
- 第六章 结论与建议69-71
- 6.1 结论69-70
- 6.2 问题与建议70-71
- 参考文献71-77
- 致谢77-79
- 在读硕士期间发表论文79
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