原水氯化消毒及混凝条件下氯胺和NDMA的生成特性研究

发布时间：2017-10-17 03:21

  本文关键词：原水氯化消毒及混凝条件下氯胺和NDMA的生成特性研究

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【摘要】：N-亚硝基二甲胺(NDMA)是一种强致癌的物质。微污染原水氯化消毒及强化混凝条件下,氨、氯(氯胺)及PDMDAAC同时存在,构成了NDMA生成的潜在条件。但是,我国在与NDMA消毒副产物形成相关的前驱物、促进剂和形成机制等方面的研究缺乏可供参考的理论依据。基于此,本文将对氯胺及NDMA的生成特性进行研究,以期得到氯胺及NDMA的生成规律及动力学特性。首先,考察了氨、氨基酸(甘氨酸、苯丙氨酸、谷氨酸、天冬酰胺和组氨酸)及尿素在加氯条件下氯胺的生成特性,结果显示：在常温、近中性水中,氯与氨、氨基酸和尿素均可生成氯胺,在25℃,NH2Cl=甘氨酸氯胺、天冬酰胺氯胺和尿素氯胺生成的较佳氯氮质量比为5：1、而NHCl和苯丙氨酸氯胺、谷氨酸氯胺和组氨酸氯胺为8：1左右,反应时间为30 mmin；氯氮质量比大于或小于5：1或8：1,其生成量均会减少；温度升高对氨基酸氯胺和尿素氯胺生成不利,但对无机氯胺的生成基本无影响；pH=5和pH4分别有利于氨基酸氯胺与尿素氯胺的生成,pH5氯与氨主要生成NH2CI;氯氮比对生成无机氯胺的影响符合折点反应规律。氯胺生成速率方程符合v=k C1αC2β的型式(R20.99),反应总级数接近于2,速率常数大小顺序为：甘氨酸氯胺NH2ClNHCl2尿素氯胺。其次,采用高效液相检测方法,得到以DMA为前驱物NDMA的生成特性：在常温、碱性及过长时间的接触条件下有利于NDMA的生成；NDMA的生成量与一氯胺用量呈正线性增加关系,而随DMA浓度的增大先增后减,较佳摩尔比为1：1；反应过程中DMA及一氯胺的衰减符合准一级反应模型,且反应级数均近似于1；NDMA生成方程近似于2级方程,且生成速率常数随pH增大而增大。最后,探讨了PAC/PDMDAAC、PDMDAAC和DMDAAC生成NDMA的潜能,结果表明：三种前驱物在pH及温度等不同条件下均可与一氯胺反应生成NDMA,生成NDMA潜能大小的顺序为：PDMDAAC PAC/PDMDAAC DMDAAC;且NDMA生成量随着前驱物投加量的增大呈直线增大,而随着一氯胺投加量的增大先增后减；较长接触时间及较高温度均有利于NDMA生成；pH=4～8时,pH越大越有利于NDMA的生成,pH为9时生成量骤然降低。
【关键词】：N-亚硝基二甲胺 氯胺 强化混凝 氯化消毒 动力学
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-22
• 1.1 微污染原水的特点及处理工艺11-15
• 1.1.1 微污染原水特点11-12
• 1.1.2 预氧化处理12
• 1.1.3 强化混凝处理12-13
• 1.1.4 PDMDAAC用于微污染原水的处理13-14
• 1.1.5 消毒处理14-15
• 1.2 氯化消毒副产物15
• 1.3 氯胺研究进展15-17
• 1.3.1 水中含氮物质形态15-16
• 1.3.2 无机氯胺研究进展16
• 1.3.3 有机氯胺的研究进展16-17
• 1.4 N-亚硝基二甲胺(NDMA)副产物的形成及研究进展17-20
• 1.4.1 NDMA的性质及发现17-18
• 1.4.2 NDMA前驱物的研究进展18-19
• 1.4.3 以DMA为前驱物的NDMA研究进展19
• 1.4.4 以PDMDAAC为前驱物的NDMA研究进展19-20
• 1.5 选题意义及研究内容20-22
• 1.5.1 选题意义20-21
• 1.5.2 研究内容21-22
• 2 微污染原水加氯处理条件下氯胺生成特性及动力学研究22-35
• 2.1 实验仪器与试剂22-23
• 2.2 检测方法23-24
• 2.2.1 氨氮的测定23
• 2.2.2 有效氯的测定23-24
• 2.2.3 氯胺的测定24
• 2.2.4 标准溶液的标定24
• 2.3 实验方法24-25
• 2.4 结果与讨论25-34
• 2.4.1 反应时间对氯胺生成的影响25-27
• 2.4.2 氯氮比对氯胺生成的影响27-30
• 2.4.3 温度对氯胺生成的影响30
• 2.4.4 pH值对氯胺生成的影响30-32
• 2.4.5 氯胺生成动力学研究32-34
• 2.5 本章小结34-35
• 3 DMA与一氯胺生成NDMA的特性及动力学研究35-50
• 3.1 实验仪器与试剂35-36
• 3.2 溶液的配制36
• 3.2.1 一氯胺溶液的配制36
• 3.2.2 反应终止剂亚硫酸钠溶液的配制36
• 3.3 检测方法36-38
• 3.3.1 无机一氯胺的测定36-37
• 3.3.2 二甲胺的测定37
• 3.3.3 NDMA的测定37-38
• 3.4 实验方法38
• 3.5 结果与讨论38-49
• 3.5.1 NDMA外标法标准曲线的建立38-39
• 3.5.2 反应时间对NDMA生成的影响39-40
• 3.5.3 一氯胺浓度对NDMA生成的影响40
• 3.5.4 DMA浓度对NDMA生成的影响40-41
• 3.5.5 pH值对NDMA生成的影响41-42
• 3.5.6 温度对NDMA生成的影响42-43
• 3.5.7 反应过程DMA的衰减动力学探讨43-45
• 3.5.8 反应过程一氯胺的衰减动力学探讨45-47
• 3.5.9 NDMA生成反应动力学探讨47-49
• 3.6 本章小结49-50
• 4 无机盐/PDMDAAC为前质NDMA生成规律初探50-58
• 4.1 实验仪器与试剂50-51
• 4.2 实验部分51-52
• 4.2.1 样品前处理方法51-52
• 4.2.2 实验方法52
• 4.3 结果与讨论52-56
• 4.3.1 反应时间对NDMA生成的影响52-53
• 4.3.2 混凝剂用量对NDMA生成的影响53-54
• 4.3.3 一氯胺浓度对NDMA生成的影响54
• 4.3.4 pH值对NDMA生成的影响54-55
• 4.3.5 温度对NDMA生成的影响55-56
• 4.4 本章小结56-58
• 5 结论与展望58-60
• 5.1 结论58-59
• 5.2 创新点59
• 5.3 展望59-60
• 致谢60-61
• 参考文献61-68
• 附录68

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 罗龙海;曾山珊;;微污染水源水的控制技术[J];广州化工;2012年03期

2 李红兰;张克峰;王永磊;;臭氧在饮用水处理中的应用[J];水资源保护;2006年03期

3 龚竹青,刘立华,郑雅杰;聚二甲基二烯丙基氯化铵与聚合硫酸铁复合絮凝剂的制备及应用研究[J];环境污染治理技术与设备;2004年10期

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本文编号：1046513