不同阳极电化学消毒过程中溴酸盐的形成

发布时间：2017-05-12 05:09

  本文关键词：不同阳极电化学消毒过程中溴酸盐的形成，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：Br~-广泛存在于自然水体中,浓度一般在0.01mg/L~1.00mg/L范围之间。Br~-本身无毒,但在消毒过程中可能会被具有强氧化性的消毒剂或消毒中间产物氧化,形成潜在致癌物BrO_3~-。电化学消毒技术,作为一种新型消毒技术,由于其独特的优势,在饮用水消毒处理中已表现出一定的发展潜力。同其他化学氧化消毒技术一样,电化学技术所产生的氧化剂可能会与水中物质发生反应,形成不利于人体健康的消毒副产物(DBPs)。若消毒水体中存在溴化物,在电化学消毒电生氧化剂的作用下,溴类消毒副产物也极有可能生成。本文分别采用掺硼金刚石(BDD)电极、Ti/Ru O_2-Pt电极、Ti/Pt电极及Ti/Ru O_2-Ir O_2-Ti O_2电极四种消毒常用电极为阳极,钛电极为阴极,模拟含溴饮用水进行电解消毒实验,研究电化学消毒含溴水过程中溴类无机物质的形成规律。主要结论如下:1.四种电极在C0(Br~-)为1.00mg/L、电流密度为100m A/cm2、p H为7、电极间距为1.5cm的电解条件下,均会形成BrO_3~-;且在相同反应时间内,BrO_3~-形成浓度大小为BDD电极Ti/Pt电极Ti/Ru O_2-Pt电极Ti/Ru O_2-Ir O_2-Ti O_2电极。2.四种电极电解时,电流密度与溴化物初始浓度[C0(Br~-)]跟BrO_3~-的形成浓度呈正相关,即C0(Br~-)越大,BrO_3~-形成浓度越大,施加电流密度越大,BrO_3~-形成浓度越大。电极间距越小,BrO_3~-越易形成。相比于酸性碱性条件,BrO_3~-更易在中性环境下形成。3.分别对4种电极进行4因素3水平正交实验,得出4种因素对于BrO_3~-生成量的影响显著性大小依次为p H、C0(Br~-)、电流密度、电极间距。以BrO_3~-形成量最少为控制条件,4种电极的较优实验条件为:C0(Br~-)为0.50mg/L,p H为7,电流密度为50m A/cm2,电极间距为2cm。4.在最佳正交实验条件下,BDD电极在130min内细菌总数去除率达到99%,此时BrO_3~-副产物的生成量为0.042mg/L;其他三种电极在电解2h后,杀菌率均达到95%以上时,BrO_3~-生成量仅为0.018、0.042、0.026mg/L。而BDD电极消毒时,当BrO_3~-含量达到GB5749-2006规定的0.01mg/L时,消毒率达到68%。5.通过电化学循环伏安扫描与RNO褪色实验可知,BDD电极、Ti/Ru O_2-Pt电极及Ti/Ru O_2-Ir O_2-Ti O_2电极主要依靠间接氧化作用氧化水中溴化物,而BDD电极所具有的更高的?OH产生能力,可能是BDD电极BrO_3~-产生最多的主要原因。6.从热力学角度理论分析溴类无机消毒副产物形成的可能性,得出结论:不论是在酸性还是碱性条件下,?OH都能够将Br~-氧化成Br2、HBr O、Br O-、BrO_2~-,直至BrO_3~-;若电极具有强?OH的产生能力时,还可能最终被氧化为Br O_4~-。在此基础上,初步提出?OH氧化Br~-所形成溴类无机副产物的转化路径。7.通过实验论证,电解过程中溴元素并未从液相流失,而可能以其他价态的溴存在于水中。电解过程中,Br 随电解时间的增长呈下降趋势,且BDD电极的下降速率最快;活性溴与BrO_3~-均随电解时间的延长而增加,且4种电极的BrO_3~-生成速率均高于活性溴。由于BDD电极具有较强的?OH产生能力,在电解BrO_3~-溶液很可能有Br O_4~-的形成。
【关键词】：不同阳极 电化学消毒 饮用水 溴酸盐
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要3-6
• abstract6-12
• 符号说明12-13
• 第一章 绪论13-29
• 1.1 电化学水处理技术概述13-16
• 1.1.1 电化学氧化的基本原理13-14
• 1.1.2 电化学氧化的研究进展14-16
• 1.2 电化学消毒技术概述16-21
• 1.2.1 电化学消毒技术的基本原理16-17
• 1.2.2 常用电极材料17-18
• 1.2.3 电化学氧化技术在消毒方面的应用18-19
• 1.2.4 电化学消毒技术存在的问题与不足19-21
• 1.3 溴类消毒副产物研究进展21-26
• 1.3.1 溴离子来源21
• 1.3.2 溴类消毒副产物的毒性研究21-23
• 1.3.3 不同消毒技术下溴类消毒副产物形成的研究进展23-26
• 1.4 课题的提出与意义26-27
• 1.5 课题来源27
• 1.6 研究内容与技术路线27-29
• 1.6.1 研究内容27-28
• 1.6.2 技术路线28-29
• 第二章 实验材料及方法29-47
• 2.1 实验试剂及仪器29-31
• 2.1.1 实验试剂29-30
• 2.1.2 实验仪器设备30-31
• 2.2 实验装置31-32
• 2.3 实验方法32-33
• 2.4 机理分析实验33
• 2.5 分析检测方法33-47
• 2.5.1 溴离子分析监测方法33-38
• 2.5.2 活性溴分析检测方法38-40
• 2.5.3 BrO_3~-分析检测方法40-43
• 2.5.4 菌落总数测试方法43-45
• 2.5.5 其他分析检测方法45-47
• 第三章 不同阳极在电解过程中溴酸盐形成的影响因素研究47-75
• 3.1 阳极材料的基本性质47-51
• 3.1.1 实验所用电极参数47-48
• 3.1.2 表面形貌表征48-49
• 3.1.3 阳极材料的电化学行为49-51
• 3.2 单因素影响实验51-65
• 3.2.1 不同电极材料对溴酸盐形成的影响51-53
• 3.2.2 电流密度对电化学消毒过程中溴酸盐形成的影响53-56
• 3.2.3 电极间距对电化学消毒过程中溴酸盐形成的影响56-59
• 3.2.4 初始溴离子浓度对电化学消毒过程中溴酸盐形成的影响59-62
• 3.2.5 pH对电化学消毒过程中溴酸盐形成的影响62-65
• 3.3 正交试验65-70
• 3.3.1 正交实验理论65-66
• 3.3.2 正交实验设计66-67
• 3.3.3 正交实验结果分析67-70
• 3.4 循环消毒实验70-72
• 3.5 本章小结72-75
• 第四章 电化学消毒过程中溴类无机副产物的形成机理75-89
• 4.1 电化学氧化溴化物作用机理分析75-77
• 4.1.1 电极氧化行为分析75-76
• 4.1.2 氧化物质产率测定实验76-77
• 4.2 溴酸盐副产物形成的动力学研究77-80
• 4.3 电化学消毒过程中溴类无机物质转化过程分析80-86
• 4.3.1 溴元素的存在形式80-81
• 4.3.2 溴类无机物质转化的热力学理论分析81-83
• 4.3.3 电化学消毒过程中溴类无机物质转化的实验分析83-86
• 4.4 形成机理对于电化学消毒技术使用策略的指导86-87
• 4.5 本章小结87-89
• 第五章 结论与建议89-91
• 5.1 结论89-90
• 5.2 建议90-91
• 参考文献91-99
• 致谢99-101
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文及其他学术成果101

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