磷酸镁水泥固化模拟高放废液

发布时间：2017-09-20 15:34

  本文关键词：磷酸镁水泥固化模拟高放废液

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【摘要】：高放废液的处理处置一直是核安全关注的重点和难点,如何对具有高危险性的高放废液进行快速处置,保证其不发生泄漏和扩散是核安全的重要环节,如能通过一定的技术手段,进一步提升固化体长期稳定性,则对高放废液的处理将起到重要的作用。本论文将模拟高放废液进行前期预处理,处理后的废液通过磷酸镁水泥进行固化,并对高放废液磷酸盐水泥固化体陶瓷化进行初步研究,通过水泥固化和陶瓷固化两步处理的过程,实现对放射性废液的稳定固化处理。本文首先对模拟高放废液进行脱硝、中和及浓缩处理,处理后废液直接加入磷酸镁水泥原材料中制备水泥固化体,测试固化体物理性能、长期稳定性,最后选择性能较好的固化体进行了陶瓷化研究。利用XRD、SEM及EDX对固化体物相组成、微观形貌及微区元素分布进行了测试。研究结果表明：在模拟高放废液中加入一定量甲酸(甲酸与硝酸根摩尔量之比为1.9)可去除废液中部分硝酸根,随后加入NaOH口磷酸二氢钾可减少废液中可溶性离子的含量。固化体抗压强度满足标准要求,并表现出良好的抗冲击性、抗浸泡性能与冻融循环性能。固化体在25℃下浸泡42天,Sr2+和Cs+的浸出率最低可以达到0.24×10-5cm/d和0.89×10-3cm/d,满足国家标准要求磷酸镁水泥固化体的主要晶相为鸟粪石(MgKPO4·6H2O)晶体,且有部分MgO和硝酸盐剩余。随着废液掺量的增加鸟粪石晶体结晶度变差,结构更疏松。在结晶度较好的鸟粪石晶体中可以发现核素Sr和Cs的存在。高温烧结陶瓷化后固化体物相组成发生了较大的改变,不同烧结制度及原材料配比固化体物相组成有较大差异。在结晶度较差的KMgPO4晶体中能检测到Sr和Cs元素含量,在结晶度较好的片状KMgPO4晶体上能检测到Cs的存在,而由于各元素分布不均匀,不同烧结制度及原材料配比固化体中微区元素含量无明显的变化趋势。采用PCT粉末浸泡法测试烧结前后固化体中各元素浸出率,结果发现,Fe、Ni、Ti、Sr元素7d归一化浸出率较低,Mo和Cs元素浸出率相对较高。烧结后固化体中Fe、Cs元素浸出率明显降低,烧结制度不同对其浸出率有较大影响。对比烧结前后浸出率结果发现,固化体高温烧结有效改善了对核素Cs的固化效果,对核素Sr的固化效果有一定程度的改善。
【关键词】：模拟高放废液 磷酸镁水泥 固化体 陶瓷化
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ172.1
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-21
• 1.1 高放废液的产生及管理10-14
• 1.1.1 高放废液的产生和来源10-11
• 1.1.2 高放废液预处理技术11-13
• 1.1.3 高放废液固化处理技术13-14
• 1.2 磷酸镁水泥研究现状及其应用14-18
• 1.2.1 磷酸镁水泥概述14-16
• 1.2.2 磷酸镁水泥的应用16
• 1.2.3 磷酸镁水泥固化放射性废物研究现状16-18
• 1.3 研究思路及内容18-21
• 1.3.1 研究思路18-19
• 1.3.2 研究内容19-21
• 2 实验原料及方法21-30
• 2.1 实验原材料及设备21-25
• 2.1.1 实验原材料21-24
• 2.1.2 主要仪器设备24-25
• 2.2 样品制备25-26
• 2.2.1 模拟高放废液预处理方法25-26
• 2.2.2 固化体的制备26
• 2.2.3 固化体陶瓷化研究26
• 2.3 分析表征方法26-30
• 3 磷酸镁水泥固化体制备及性能研究30-53
• 3.1 固化体的制备30-39
• 3.1.1 模拟高放废液预处理研究30-36
• 3.1.2 固化体的制备36-39
• 3.2 固化体物相组成及微观形貌分析39-46
• 3.2.1 固化体物相组成39-41
• 3.2.2 固化体微观形貌及微区成分分析41-46
• 3.3 固化体长期稳定性研究46-52
• 3.3.1 固化体抗浸泡性能46-48
• 3.3.2 固化体抗冻融循环性能48-49
• 3.3.3 固化体抗浸出性能49-52
• 3.4 本章小结52-53
• 4 磷酸镁水泥固化体陶瓷化研究53-72
• 4.1 固化体烧结制度的探讨53-55
• 4.2 烧结温度及保温时间对固化体性能影响55-63
• 4.2.1 烧结温度及保温时间对固化体物理性能的影响55-56
• 4.2.2 烧结温度及保温时间对固化体物相组成的影响56-58
• 4.2.3 烧结温度及保温时间对固化体微观形貌影响及微区元素分布58-63
• 4.3 原材料配比对烧结后固化体性能影响63-69
• 4.3.1 原材料配比对烧结后固化体物理性能的影响63-64
• 4.3.2 原材料配比对烧结后固化体物相组成的影响64-66
• 4.3.3 原材料配比对烧结后固化体微观形貌影响及微区元素分布66-69
• 4.4 烧结后固化体浸出率69-70
• 4.5 本章小结70-72
• 结论72-74
• 致谢74-75
• 参考文献75-84
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果84

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本文编号：888892