铝基氧化物吸附去除水中砷、氟效果和机制研究

发布时间：2017-09-25 11:01

  本文关键词：铝基氧化物吸附去除水中砷、氟效果和机制研究

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【摘要】：砷和氟存在于受污染的地下水中,长期饮用含砷／氟饮用水会严重危害人体健康。因此,开发高效的除砷降氟技术对于解决砷氟地方病安全饮水问题有着重要的现实意义。针对居住分散及小规模供水的地区,吸附法较之其他处理方法有着明显的优势。目前己报道的吸附研究侧重于新型吸附材料的开发、吸附性能评价和吸附机制解析,对于影响吸附性能的关键性表面结构特性研究较少。本研究以介孔氧化铝为研究对象,探讨了影响AS(V)吸附性能的关键性表面结构特性,及影响颗粒内传质速率的关键因素。同时制备了磁性氧化铝气凝胶,考察了其除氟性能及机制。首先,合成出了三种不同结晶度及孔结构特性的介孔氧化铝,研究了影响其对除As(V)吸附容量的关键性表面结构特性以及影响颗粒内传质速率的关键因素。其中MA1和MA2呈现无定形结构,而MA3呈现晶形结构特点。在三种介孔氧化铝中MAl除砷吸附量最高,为175.7 mg/g。结果显示介孔氧化铝除砷吸附性能与其比表面积和孔结构特性没有明显相关关系,而与对分布函数(PDF)得到的介孔氧化铝的无定形度,选择性溶解实验得到的无定形组分含量,表面滴定实验得到的Al-OH表面位密度,27Al NMR表征结果得到的A1-O配位环境(AlO4, AlO5)呈正相关关系。对于去除As(V)吸附量最高的MA1,进一步考察了制备过程中的关键参数-煅烧温度对吸附量的影响及其与样品表面结构特性的关系。研究结果显示,随着煅烧温度升高,吸附容量降低,而样品无定形程度降低,结晶度提高,无定形组分含量降低。As(V)在三种介孔氧化铝颗粒中的吸附动力学可用均向表面扩散模型(HSDM)来描述。HSDM模型拟合结果显示MA1颗粒内表面扩散系数DS为0.23×10-8cm2/s,大于0.22×10-8cm2/s (MA2)和0.18×10-8cm2/s (MA3)。采用HSDM模型进一步考察了颗粒粒径和真密度对As(V)颗粒内传质速率的影响,结果显示颗粒粒径影响程度大于真密度,颗粒粒径越小吸附传质速率越快。针对氟的去除,本研究制备了不同磁性组分含量的氧化铝气凝胶,并评价了其除氟性能,探究了除氟机制。研究结果表明磁性氧化铝气凝胶的除氟吸附容量、比表面积均随着Fe/Al摩尔比而逐渐降低,其中磁性氧化铝气凝胶除氟最高吸附量为43.9mg/g。F在吸附剂颗粒内的传质过程可用HSDM模型来描述。磁性氧化铝气凝胶吸附能力随着pH值降低而升高。共存离子实验中除HC03-和P043-外,其他共存离子对磁性氧化铝气凝胶除氟影响效果小。磁性氧化铝气凝胶对模拟实际水样中氟的实验研究结果得出,其在2 h内将氟浓度降低到WHO标准(1.0 mg/L)和我国标准(1.5 mg/L)以下,表明磁性氧化铝气凝胶在实际应用中具有极大的潜力。物相检索结果得出磁性氧化铝气凝胶中主要含有勃姆石(boehmite)和磁铁矿(magnetite)。采用XPS和FTIR表征,进一步解析了F-在磁性铝气凝胶表面的吸附,结果显示勃姆石和磁铁矿对于F-的吸附均有贡献,为化学吸附过程。磁性氧化铝气凝胶由于吸附性能强,易于分离等优点被作为一种除氟的理想磁性吸附材料。
【关键词】：介孔氧化铝 磁性氧化铝气凝胶 砷 氟 吸附
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2;O647.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 绪论9-21
• 1.1 吸附去除水中砷、氟研究现状9-10
• 1.2 新型吸附材料研究进展10-14
• 1.2.1 介孔材料10-11
• 1.2.2 气凝胶材料11-13
• 1.2.3 层状氧化物材料13
• 1.2.4 其它吸附材料13-14
• 1.3 吸附剂表面结构特性表征研究进展14-18
• 1.3.1 吸附剂表面结构特性常规表征技术14-15
• 1.3.2 近现代吸附剂结构特性研究方法15-18
• 1.4 研究目的、意义及内容18-21
• 1.4.1 问题的提出18
• 1.4.2 研究目的及意义18-19
• 1.4.3 研究内容19-20
• 1.4.4 研究技术路线20-21
• 2 实验材料和实验方法21-31
• 2.1 实验药品和实验仪器21-22
• 2.1.1 实验药品21-22
• 2.1.2 实验仪器22
• 2.2 实验方法22-31
• 2.2.1 介孔氧化铝除砷吸附性能及机制实验研究22-26
• 2.2.2 氧化铝气凝胶除氟性能及表征实验研究26-31
• 3 介孔氧化铝除砷吸附性能及机制31-55
• 3.1 介孔氧化铝的结构特征31-35
• 3.1.1 介孔氧化铝结构特性研究31-34
• 3.1.2 煅烧温度对介孔氧化结构特性的影响分析34-35
• 3.2 介孔氧化铝除As(Ⅴ)吸附性能评价35-46
• 3.2.1 介孔氧化铝与其他吸附剂吸附性能的比较35-36
• 3.2.2 介孔氧化铝除As(Ⅴ)等温线36-38
• 3.2.3 介孔氧化铝除As(Ⅴ)动力学38-43
• 3.2.4 溶液pH对三种介孔氧化铝吸附As(Ⅴ)性能的影响43-44
• 3.2.5 介孔氧化铝对模拟实际水样中砷的去除效果评价44-45
• 3.2.6 煅烧温度对介孔氧化铝吸附性能的研究45-46
• 3.3 介孔氧化铝表面结构特性与除As(Ⅴ)性能之间构效关系研究46-52
• 3.3.1 介孔氧化铝内无定形度对除As(Ⅴ)吸附效果的影响46-48
• 3.3.2 介孔氧化铝无定形组分含量吸附性能的影响48-51
• 3.3.3 介孔氧化铝Al-O配位环境对除As(Ⅴ)吸附效果的影响51-52
• 3.3.4 介孔氧化铝羟基位密度对除As(Ⅴ)吸附效果的影响52
• 3.4 介孔氧化铝除As(Ⅴ)前后光能谱表征分析52-54
• 3.4.1 介孔氧化铝除As(Ⅴ)前后FITR表征分析52-53
• 3.4.2 介孔氧化铝除As(Ⅴ)前后XPS表征分析53-54
• 3.5 本章小结54-55
• 4 磁性氧化铝气凝胶除氟性能及机制研究55-67
• 4.1 磁性氧化铝气凝胶的结构特性研究55-58
• 4.1.1 磁性氧化铝气凝胶XRD分析55
• 4.1.2 磁性氧化铝气凝胶TEM分析55-56
• 4.1.3 磁性氧化铝气凝胶的磁特性分析56-57
• 4.1.4 磁性氧化铝气凝胶TG-DSC分析57-58
• 4.2 磁性氧化铝气凝胶除氟吸附性能分析58-63
• 4.2.1 初始浓度对磁性氧化铝气凝胶除氟吸附性能的影响58-59
• 4.2.2 反应时间对磁性氧化铝气凝胶除氟吸附性能的影响59-61
• 4.2.3 溶液pH对磁性氧化铝气凝胶除氟效果的影响61-62
• 4.2.4 共存离子对磁性氧化铝气凝胶除氟吸附性能的影响62-63
• 4.2.5 磁性氧化铝气凝胶对模拟实际水样中的氟去除效果分析63
• 4.3 磁性氧化铝气凝胶吸附氟前后光能谱特性研究63-65
• 4.3.1 磁性氧化铝气凝胶吸附氟前后FTIR表征分析63-64
• 4.3.2 磁性氧化铝气凝胶吸附氟前后XPS表征分析64-65
• 4.4 本章小结65-67
• 5 总结与建议67-69
• 5.1 结论67
• 5.2 建议67-69
• 参考文献69-75
• 个人简介75-77
• 导师简介77-79
• 致谢79-81
• 附录81-105

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本文编号：916993