化学修饰对过渡金属掺杂二维材料的磁性调控

发布时间：2017-10-25 06:00

  本文关键词：化学修饰对过渡金属掺杂二维材料的磁性调控

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【摘要】：传统的硅工艺电子器件,随着集成化程度的不断发展已经到了一个瓶颈期。为了适应信息时代的发展,必要寻求可以超越硅材料的电子器件材料是必由之路。自2004年石墨烯被成功制备以来,二维材料引起了人们广泛的关注,诸如六角氮化硼,二硫化钼等等二维材料相继被成功制备。二维材料在极小的尺度下有着出色且独特量子效应,被看成是制备微纳电子器件的优良材料。过渡金属掺杂可以有效地调控二维材料的磁性性质和电子性质,但是过渡金属掺杂对其晶体环境比较敏感,本文采用了第一性原理的方法研究了化学修饰对过渡金属掺杂石墨烯以及二硫化钼的磁性调控,取得以下研究成果:(1)H原子化学修饰对过渡金属掺杂石墨烯的磁性调控:我们分析了Hubbard U值对过渡金属掺杂石墨烯体系的磁性及电子结构的影响。发现过渡金属掺杂石墨烯的电子性质对局域库伦势十分敏感。通过线性响应的方法,我们获得系统在自洽计算下的Hubbard U值,应用DFT+U的方法研究了H原子化学修饰对掺杂系统磁性的影响。我们发现H原子的化学修饰可以有效的调控掺杂系统的磁性,可以使系统的自旋状态从自旋开启到自旋关闭,具有自旋开关的特征。通过交换劈裂以及晶体场劈裂分析了磁性变化的机制,H原子的化学修饰会引起3d过渡金属d态电荷的转移,改变上下自旋通道电荷的分布,从而有效调控系统的磁性特征。(2)H/F原子对过渡金属掺杂单层MoS_2的磁性调控:H/F元素可以有效的调控过渡金属掺杂MoS_2的磁性和电子结构,其中掺杂的过渡金属我们主要考虑的Fe、Co和Mn。我们的研究发现:当过渡金属原子吸附一个H原子时,其磁矩增加1μB;而当吸附了一个F原子时其磁矩会减小1μB。H-Mn-MoS_2、H-Mn-MoS_2、F-Fe-MoS_2和F-Co-MoS_2系统,在费米能级的自旋极化率是100%,电子结构呈现half-metal的特性;而H-Fe-MoS_2系统,在最高占据态的自旋极化率为100%,系统的电子结构呈现spin-selected half semiconductor(ss-HSC)的特性。F-Mn-MoS_2系统的磁矩变为0μB,自旋态从自旋开启到自旋关闭,电子结构呈现无磁性的半导体结构。通过晶体场劈裂和分子成键我们分析了化学吸附作用的机制,我们发现H与TM之间形成反键态,从而使H的1s态及TM的d态具有相同的自旋,体系的磁矩增加,而F与过渡金属之间形成成键态,F的p态与TM的d态将具有相反的自旋,从而导致体系的磁矩降低。
【关键词】：石墨烯 二硫化钼 过渡金属掺杂 H/F化学修饰 第一性原理
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 引言9-18
• 1.1 自旋电子学与二维材料简介9-14
• 1.2 过渡金属掺杂二维材料的研究现状14-16
• 1.3 本文研究的主要内容16-18
• 第2章 理论基础与研究方法18-25
• 2.1 第一性原理计算的理论基础18-22
• 2.1.0 密度泛函理论18
• 2.1.1 Born-Oppenheimer绝热近似18
• 2.1.2 Kohenberg-Kohnd定理18-19
• 2.1.3 Kohn-Sham方程19-20
• 2.1.4 交换关联泛函20-22
• 2.1.5 赝势方法22
• 2.2 计算软件22-23
• 2.2.1 VASP计算软件包22
• 2.2.2 PWscf计算软件包22-23
• 2.3 AIM理论23
• 2.4 Hubbard U值及线性响应理论23-25
• 第3章 H原子化学修饰对过渡金属掺杂石墨烯的磁性调控25-36
• 3.1 引言25-26
• 3.2 计算方法和结构26-27
• 3.3 计算结果分析27-35
• 3.3.1 Hubbard U值对过渡金属掺杂石墨烯的影响27-31
• 3.3.2 H原子化学修饰的磁性调控31-35
• 3.4 本章小结35-36
• 第4章 H/F原子化学修饰对过渡金属掺杂MoS_2的磁性调控36-46
• 4.1 引言36-37
• 4.2 计算方法和结构37-38
• 4.3 计算结果分析38-45
• 4.4 本章小结45-46
• 第5章 总结与展望46-48
• 5.1 工作总结46-47
• 5.2 工作展望47-48
• 参考文献48-54
• 致谢54-55
• 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果55

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本文编号：1092359