不同载体稳定的纳米金催化剂室温催化氧化甲醛研究（英文）

发布时间：2017-11-02 08:22

  本文关键词：不同载体稳定的纳米金催化剂室温催化氧化甲醛研究（英文）

  更多相关文章： 金催化剂 氧化物载体 甲醛氧化 还原性 催化稳定性

【摘要】：甲醛是一种常见的室内空气污染物,人们针对其消除已经做了大量的研究工作.催化氧化法是脱除挥发性有机物的一种重要方法,能在较低温度下通过催化剂作用将甲醛完全氧化为无毒的CO_2和H_2O.所用催化剂主要为负载型贵金属催化剂和非贵金属催化剂,但只有担载贵金属Pt或Pd的催化剂可在室温下将甲醛完全氧化,而非贵金属一般则需要较高的温度.Au催化剂是近年来催化领域的一个研究热点,但是关于纳米Au催化剂室温消除甲醛的研究较少.本课题组前期研究发现,以可还原性氧化物(CeO_2,Fe O_x)为载体负载的Au催化剂具有优异的室温氧化甲醛活性;并且突破以可还原性载体负载金的传统思路,首次发现"惰性载体"γ-Al_2O_3,负载的金催化剂在室温、有水条件下具有优异的甲醛氧化活性.本文对比了还原性氧化物(CeO_2,Fe O_x)和非还原性氧化物(Al_2O_3,SiO_2和HSZM-5)载体负载金催化剂,研究了载体氧化还原性质对负载金催化剂在高空速(600000 ml/(g·s))条件下室温催化氧化甲醛的活性和稳定性影响.结果表明,在室温、高空速且相对湿度为50%的条件下,Au/Al_2O_3催化剂的初活性最高,且较为稳定.Au/SiO_2和Au/HZSM-5催化剂的初活性虽然较高,但很快失活.而还原性氧化物载体(CeO_2,FeO_x)负载的金催化剂初活性较低,但是稳定性较好.通过电镜对负载金催化剂表面Au粒子大小的表征,并将粒子尺寸与负载金催化剂室温氧化甲醛初活性相关联,它与催化氧化甲醛反应速率成线性关系.Au粒子尺寸较小的催化剂(Au/Al_2O_3和Au/SiO_2),在高空速条件下具有更高的氧化甲醛活性,而Au粒子尺寸较大的Au/Fe O_x催化剂活性较差.载体的氧化还原性质虽然不直接影响Au催化剂初活性,但直接影响催化剂稳定性.由于Au与SiO_2或HZSM-5载体的相互作用较弱,导致反应过程中Au粒子聚集长大,使其失活较快;而Au/Al_2O_3催化剂表面则富含羟基物种,能够与Au形成配体或产生锚定作用,因此反应过程中金粒子没有明显长大.而表面中间物种的沉积并覆盖活性位是负载金催化剂缓慢失活的主要原因.
【作者单位】： 大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室;大连理工大学等离子体物理化学实验室;
【关键词】： 金催化剂 氧化物载体 甲醛氧化 还原性 催化稳定性
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21373037, 21577013) China Postdoctoral Science Foundation (2014M560201) the Fundamental Research Funds for the Central Universities (DUT15TD49, DUT16ZD224)~~
【分类号】：O643.36;TB383.1
【正文快照】： 1.Introduction Given that formaldehyde is a major indoor air pollutant,sig nificant efforts have been directed at indoor HCHO removal to meet environmental regulations and human health needs[1 4].Catalytic oxidation is recognized as the most promising

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 宋海岩;李钢;王祥生;;多孔材料负载金催化剂的制备与应用[J];化学进展;2010年04期

2 王声洁;沈本贤;肖卫国;宋庆雷;;乙炔氢氯化反应高分散载金催化剂的制备及催化性能[J];石油学报(石油加工);2010年02期

3 ;中国科学院兰州化学物理研究所合成多种负载金催化剂[J];工业催化;2012年12期

4 ;基于金催化剂的胺类化合物清洁合成获系列进展[J];河南化工;2012年15期

5 张博;徐九华;李宏煦;史蕊;;不同方法制备碳载金催化剂对臭氧的催化分解[J];有色金属;2011年01期

6 沈菊华;;用于选择性氧化的负载金催化剂[J];化学反应工程与工艺;2007年02期

7 邱永福;兰善红;范洪波;;负载金催化剂Au/CeO_2的制备及其催化氧化性质表征[J];东莞理工学院学报;2012年05期

8 徐晓玲;徐秀峰;张国涛;牛宪军;;钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N_2O[J];燃料化学学报;2009年05期

9 刘东亮;刘道胜;张晓彤;孙兆林;桂建舟;宋丽娟;;CO低温氧化负载金催化剂研究进展[J];化工进展;2007年08期

10 程玉红;周婷;何璇;曹会勤;郭杰;高秋菊;赵春霞;马小东;;纳米锐钛矿TiO_2及负载金催化剂的制备与催化性能[J];材料导报;2012年14期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 陈冰冰;王钰;石川;;负载金催化剂室温催化氧化甲醛的研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年

2 张荣斌;姚刘晶;;酸化膨润土负载金催化剂常压下催化二氧化碳加氢的研究[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年

3 许秀艳;李进军;於俊杰;郝郑平;;新型方法用于中孔氧化锆担载金催化剂的制备[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年

4 刘学;王先友;何培瑛;易兰花;;石墨烯载金催化剂的电化学性能[A];第29届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2011年

5 王泳;张伟;吴海虹;吴鹏;;有机介孔材料负载金催化剂的制备及应用[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年

6 徐佳煜;张鸿鹏;马文合;严春晓;;纳米氧化锰及其负载金催化剂催化CO性能[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年

7 徐佳煜;张鸿鹏;马文合;严春晓;;纳米氧化锰及其负载金催化剂催化CO性能[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年

8 徐晓玲;徐秀峰;;钴铈复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N_2O[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年

9 许秀艳;李进军;於俊杰;郝郑平;;新型方法用于中孔氧化锆担载金催化剂的制备[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年

10 李沛培;李常艳;沈岳年;张军;;ZnO负载金催化剂的HCHO催化氧化性能的研究[A];中国化学会第26届学术年会绿色化学分会场论文集[C];2008年

中国博士学位论文全文数据库 前4条

1 顾辉子;介孔碳负载金催化剂的合成、表征及其催化性能研究[D];浙江工业大学;2013年

2 李玉超;负载金催化剂的制备及其催化醛氧化酯化反应的研究[D];中国科学院研究生院(过程工程研究所);2016年

3 米飞;水滑石类化合物及其多级核壳结构复合材料负载金催化剂的制备及催化性能研究[D];北京化工大学;2012年

4 王传明;负载金催化剂的第一性原理研究：从纳米催化到单活性位非均相催化[D];复旦大学;2007年

中国硕士学位论文全文数据库 前8条

1 董芳;载体对负载金催化剂光催化消除臭氧的影响研究[D];河南大学;2008年

2 刘畅;特殊形貌纳米氧化铈的可控制备及其担载金催化剂的催化性能研究[D];辽宁师范大学;2011年

3 朱芬芬;二氧化铈载金催化剂的制备、表征及性质研究[D];山东大学;2013年

4 姚刘晶;酸化膨润土负载金催化剂的制备及其催化性能的研究[D];南昌大学;2011年

5 黄新松;氧化铈载金催化剂的低温CO氧化反应性能研究[D];复旦大学;2009年

6 徐晓玲;钴基复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N_2O[D];烟台大学;2009年

7 于茵;介孔孔道限域组装的氧化物复合材料负载贵金属的选择加氢性能研究[D];华东师范大学;2013年

8 吴海真;负载金催化剂选择性催化双氧水氧化环己烷[D];陕西师范大学;2007年

，

本文编号：1130761