氧化石墨烯基铁铝复合磁性纳米材料的制备及除氟性能研究

发布时间：2017-11-11 05:25

  本文关键词：氧化石墨烯基铁铝复合磁性纳米材料的制备及除氟性能研究

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【摘要】：氟是人体不可缺少的一种微量元素,但是,如果过多摄入氟超标的饮用水会对人体健康产生严重影响。在中国许多经济比较落后的农村和边远地区,人们正在遭受饮用高氟水带来的危害。为了实现饮用水的低氟化甚至无氟化,必须寻找到一种经济、高效、易操作的除氟技术。但是现有的大多数吸附剂存在吸附容量不高、应用pH范围窄、回收困难等问题。为此,本文在系统查阅和深入分析大量国内外相关研究文献的基础上,制备了以氧化石墨烯(GO)为载体的磁性纳米铁铝氧化物复合材料(IAO/GO),并研究了IAO/GO除氟性能以及机理。主要研究内容和结论如下：(1)以氧化石墨烯为载体,通过一步碱性共沉淀法,合成了一种新型的氧化石墨烯基铁铝氧化物磁性纳米复合材料(IAO/GO)以去除水体中超标的氟化物。通过一步合成法,实现了GO和二元磁性纳米铁铝氧化物的复合,简化了合成步骤,改变了磁性材料传统的核壳结构。通过将IAO与GO各自的优势结合,IAO/GO表现出较高的吸附容量、较好的酸碱稳定性、超顺磁性和对氟的选择性吸附。本文研究了制备过程中物料配比以及煅烧温度两个因素对IAO/GO吸附容量的影响,得到最佳物料配比为Fe3+:Fe2+:Al3+=1.5:1:4.5,且FeCl3·6H2O、 FeCl2·4H2O和AICl3·6H2O三者的总质量与GO的质量比为10：1,最佳煅烧温度为200℃。(2)通过配备有X射线能谱仪(EDS)的高分辨率透射电镜(HRTEM),X射线衍射谱仪(XRD),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),X射线光电子能谱仪(XPS),交变梯度磁强计(AGM)以及比表面积测试等手段对制得的IAO/GO进行了表征分析。结果表明,本研究成功制得了层数较少的氧化石墨烯和IAO/GO,并且IAO均匀地负载在氧化石墨烯表面,整个材料呈现非晶体状态。IAO与氧化石墨烯进行负载,可有效的减小IAO的团聚程度,增大吸附剂比表面积,IAO/GO的比表面积达到349 m2/g,与IAO的303 m2/g相比,提高15%。IAO/GO的饱和磁强度为7.5 emu/g,能保证在外磁场的作用下实现迅速分离。(3)通过静态吸附实验,研究了吸附剂投加量、溶液初始pH值、初始氟离子浓度、接触时间、共存阴离子等因素对除氟效率的影响。伪二级动力学模型能够最好的描述IAO/GO对氟离子的吸附动力学曲线。Langmuir模型与IAO/GO对氟离子的吸附等温线拟合情况最好,由Langmuir模型计算得到IAO/GO对氟的饱和吸附容量为64.72 mg/g。IAO/GO的等电荷点pHPZC为6.2,在pH 4～10的范围内,都展现出较高的吸附容量,其最佳pH为4.22。IAO/GO除氟效果受共存离子影响的情况为：N03-和C1-的影响非常小,S042-的影响次之,HP042-的影响最大。(4)根据表征和实验结果,初步探究了IAO/GO的吸附机理。IAO/GO对氟离子的吸附机理为静电吸附、离子交换和内层络合三种机制共同作用的结果。总之,本研究所制备的IAO/GO吸附剂能广泛应用于氟化物的去除,并取得令人满意的效果。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2;TB383.1

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本文编号：1170027