基于石墨烯、氮化碳的复合材料对水中染料的光催化降解研究

发布时间：2017-11-20 20:17

  本文关键词：基于石墨烯、氮化碳的复合材料对水中染料的光催化降解研究

  更多相关文章： 光催化 石墨烯 g-C_3N_4 RhB MO 复合物 电子-空穴

【摘要】：随着国民经济的高速发展,越来越多的工业污染物和生活垃圾随意排放,使得人类赖以生存的生态环境遭到极大的破坏。由于工业废水和生活污水常含有多种难降解有机物,水体污染的治理越来越受到全球范围的关注,成为环保领域的一个重要课题。传统上治理有机物废水的处理方法主要有物理法,化学法和生物法。但是这些传统的处理方法去除效率低,成本高,并伴有二次污染。因此,开发高效环保的新型能源治理污染成为当前处理水污染的重点。光催化技术作为一种"绿色"技术降解有毒污染物引起了极大的兴趣。光催化作用包括以下三个过程:半导体材料通过吸收一定的能量从而激发产生电子-空穴对;产生的电子和空穴对转移到半导体的表面;光生电子以及空穴对在催化剂表面和有机物发生化学反应,从而使废水中的有机物通过光降解转化为无毒副作用的CO2和H2O。但是一直的研究表明,单一的光催化材料往往存在对太阳能利用率低下,光生电子-空穴复合率高,量子效率低以及催化剂难以回收等不足。因此,通过对光催化剂进行改性,拓展其对太阳光的吸收范围,抑制光生载流子复合,提高其光催化活性,已成为光催化领域的研究热点。石墨烯和类石墨氮化碳作为新型的载体材料,具有优良的特性,比如大的比表面积、强的吸附能力、优异电导性等。近年来,研究者们尝试用各种方法,以石墨烯与类石墨氮化碳作为载体材料,构筑纳米复合光催化材料,不仅可保留各自的优异性能,而且还可能产生协同效应。石墨烯或者类石墨烯基复合光催化剂能够提高材料的导电性能与吸附性能,从而提高光催化活性。此外,还能有效地抑制其光生电子-空穴复合。基于以上考虑,本文我们选定石墨烯和类石墨烯为载体材料,通过溶剂热和水热法合成石墨烯基和氮化碳基复合材料,并对其形貌、结构、性质等,以及光催化活性进行研究,其主要研究内容及分析结果如下:1.在第2章中,通过一步溶剂热法合成了还原氧化石墨烯/BiOCl_(0.75)Br_(0.25)复合材料,石墨烯作为BiOCl_(0.75)Br_(0.25)合金半导体的载体,有效提高了BiOCl_(0.75)Br_(0.25)的光催化性能。首先,石墨烯较大的比表面积增强了复合物对染料的吸附。第二,负载石墨烯后,复合物对紫外光和可见光的吸收强度也明显增强。第三,BiOCl_(0.75)Br_(0.25)与石墨之间的高效的电子转移速率促进了电子-空穴的分离,有效阻碍了电子-空穴的复合。当RGO重量百分比为5.0%时,还原氧化石墨烯/BiOCl_(0.75)Br_(0.25)呈现较高的可见光催化降解罗丹明B(Rh B)效率(97.8%)催化机理表明,罗丹明B的降解主要为脱乙基反应,其中超氧自由基和空穴是降解染料的主要活性物质。2.第3章中,采用水热法成功将g-C_3N_4与Sb_2S_3/Sb4O5Cl2(SCL)进行复合得到SCL-CX复合光催化剂。引入g-C_3N_4后,复合物在可见光区域的吸收变强而且有明显的红移现象。这个现象应该是由于SCL-CX材料表面g-C_3N_4的引入所致。复合材料增强的光吸收可能会导致在可见光下产生更多的电子-空穴对,从而获得更高的光催化活性。另外,复合物的比表面积得到了一定的增强.随着g-C_3N_4的引入,复合物的激发强度显著降低。结果表明,光生电子在g-C_3N_4和SCL之间有效的传输促进了电子-空穴的分离,因此促进了光催化反应的高校进行。光催化实验表明,当g-C_3N_4的掺杂量为170mg(SCL-C2)时,表现出来最强的光催化性能,在1h对MO的降解效率达到95%。最后,为了进一步研究降解后的溶液中的有机物浓度的,对溶液进行了TOC和COD的检测。结果表明SCL-C2催化反应后去除的TOC和COD的量分别为5%和20%。如此低的去除率可能是由于一些副产品太稳定不容易被降解的原因。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TB33

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