拉曼光谱在碳纳米管聚合物复合材料中的应用

发布时间：2016-09-24 10:23

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拉曼光谱在碳纳米管聚合物复合材料中的应用_高云

评述

为G+和G 两个模群. 尽管没有碳纳米管拉曼呼吸模精确, 碳纳米管的G模也可用来表征碳纳米管的直径大小、区别金属型和半导体型的碳纳米管, 并可用来做偏振拉曼分析.

Jorio等[25]的研究结果表明, G+模的频率基本上与碳纳米管的直径大小无关, 而G 模的频率则随着碳纳米管直径的减小而降低. 另外, 根据G 模的谱型能够判断碳纳米管属于金属型还是半导体型, 相对于半导体型碳纳米管的洛伦兹线型特征来说, 金属型纳米管的线性很宽, 这种展宽与碳纳米管中具有金属特征的自由电子的存在相关[26,27].

(3) 碳纳米管的双共振拉曼散射——缺陷模(defect mode, D模)及其二阶模(second order mode, G′模). 碳纳米管拉曼光谱中的D模位于1250~1450 原子取代cm 1处, 它是碳纳米管中石墨片层的空位、等缺陷所诱导产生的碳纳米管的拉曼模式[28]. 事实上, 几乎所有的sp2碳质材料都具有相应的D模, 例如石墨[29]、石墨晶须[30]、管状石墨锥[31]、碳纤维和多壁碳纳米管[32]等. 由于碳纳米管拉曼D模与碳纳米管的结构缺陷相关, 因此D模的相对强度大小反映了碳纳米管的缺陷程度: 即D模的相对强度越大, 碳纳米管中的缺陷就越多; 反之, 缺陷就少[33]. 通常情况下, 单壁碳纳米管拉曼光谱中D模与G模的强度比(ID/IG)可用来表征碳纳米管的石墨化程度高低以及表面功能化碳纳米管后引入的新的官能团[34]. 从碳纳米管表面功能化角度而言, 该方法已经成为判断碳纳米管表面功能化程度的重要判据之一[35,36]. 如Simmons等[37]用拉曼光谱方法系统分析了臭氧化过程中, 反应时间对碳纳米管表面功能化程度的影响, 如图2所示. 随臭氧化时间的逐渐延长, ID/IG数值呈逐步增加趋势(图2(b)), 反映了碳纳米管表面功能基团的数目逐渐增加. Rafailov等[38]也观察到了类似的现象, 单壁碳纳米管束通过电化学方法进行表面功能化, 随施加电压的增加, ID/IG比值明显变大, 说明增加电压有利于提高单壁碳纳米管束表面功能化的程度.

G′模通常认为是D模的二阶倍频, 位于2500~ 2700 cm 1之间, 可以为单壁碳纳米管提供电子能带结构方面的信息, 这主要是因为当拉曼光谱的入射激光能量Elaser改变时, G′模表现出非常强的频率色散行为, ΔωG′/ΔElaser = 106 cm 1·eV 1[39]. 基本上所有sp2碳质材料的D模和G′模都具有相似的性质[29~32,40]. 另外, G′模依赖于(n, m

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)

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的特殊双峰结构能够给出关

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于碳纳米管电子范霍夫奇点位置的详细信息[39]. D模和G′模均为双共振拉曼峰, 散射过程相对复杂, 反映的碳纳米管声子和电子结构的信息也非常有趣, 很多此方面的研究还在继续进行.

图2 不同反应时间下碳纳米管的拉曼光谱(RBM峰, D峰和

G峰)(a)及ID/IG随反应时间的变化(b)

1.2 碳纳米管的偏振拉曼光谱

偏振拉曼光谱是研究碳纳米管取向性的理想工具之一. 对于具有一定取向性的碳纳米管样品来说, 当碳纳米管轴向和激光的偏振方向之间的夹角逐渐增大, 拉曼光谱的G模强度会出现单调下降的取向效应, 利用这种取向效应可以确定碳纳米管的取向程度[41~43].

Gommans等[6]以取向良好的碳纳米管管束为研究对象, 发现碳纳米管的G模和RBM模的强度随碳纳米管轴向和偏振片偏振方向之间夹角的增大(从0°到90°)而逐渐降低. 通过偏振拉曼光谱中纳米管特征峰强度的变化可以计算得到大部分的碳纳米管处于与碳纳米管束轴向±31°的范围内. 此外, 利用偏振拉曼光谱技术, 还可以研究碳纳米管在聚合物基体中的取向性. Bhattacharyya等[7]将X射线衍射和偏振拉曼光谱结合, 研究了熔融共混法制备的单壁碳纳米管聚丙烯复合材料微米纤维中的聚合物晶体方向和碳

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