金属原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料的制备及性能研究

发布时间：2017-12-10 21:24

  本文关键词：金属原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料的制备及性能研究

  更多相关文章： 蒙脱土 ZSM-5微孔分子筛 微孔-介孔复合材料 金属原子掺杂分子筛

【摘要】：蒙脱土在我国是一种储存量极大的天然层状自然矿物资源,其自身性质决定很容易对其进行改性,从而达到最佳应用效果；而纳米分子筛集中了纳米材料和分子筛材料的优点,一直是催化化学研究领域的重点。将微孔分子筛插入到蒙脱土的层板间,制备的新型微孔分子筛柱撑蒙脱土材料,得到具有复合结构的材料,同时具有微孔-介孔孔道,取得了较好的催化效果。但是随着工业的发展,纯硅分子筛已经不能满足工业的需要,所以需要对其进行改性。分子筛改性的一个常用的方法就是在其骨架中掺杂金属,增加其酸性位从而有效地提高材料的催化活性。本论文通过一步法,在水热条件下掺入金属镍和铜,通过控制反应体系的模板剂、搅拌温度、搅拌时间、晶化时间、晶化温度和反应pH值等条件,获得了金属杂原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料,并用于催化苯羟基化反应和异丙苯裂解为苯和小分子烃的反应,效果显著。主要研究工作及成果有：1、采用一步水热合成法制备金属镍原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料,通过控制反应体系的模板剂、搅拌温度、搅拌时间、晶化时间,合成了镍含量分别为3.08wt.%、4.55wt.%、6.95wt.%的金属镍原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料,并对材料进行XRD、SEM、N2 adorption-desorption、 NH3-TPD、FT-IR、UV-vis等测试表征。测试结果显示材料具有蒙脱土和微孔分子筛的性质,同时金属镍原子已成功进入骨架中且在材料中分布均匀,材料中既具有微孔孔道又具有介孔孔道,比表面积可达311.42 m2/g,孔体积为1.29 cm3/g。2、合成了掺杂金属铜原子的分子筛柱撑蒙脱土复合材料,通过控制反应体系的模板剂、晶化温度和反应pH值等条件,合成了铜含量分别为4.79wt.%、6.84wt.%和8.08wt.%的金属铜原子掺杂分子筛柱撑蒙脱土复合材料。并对材料进行XRD、SEM、N2 adorption-desorption、 NH3-TPD、FT-IR、UV-vis等测试表征。测试结果显示材料具有蒙脱土和ZSM-5分子筛的特征峰,且金属铜在样品中分布均匀,具有良好的分散性并成功进入骨架中。3、在异丙苯裂解催化实验中,制备的掺杂镍原子复合材料催化性能良好,在反应温度为300-C、N2氛围条件下,异丙苯的转化率达到22.6%,对苯的选择性达到77.1%。4、在苯的羟基化催化实验中,制备的掺杂铜原子的复合材料催化性能较好,在65℃水浴条件,反应时间为3h条件下,苯的转化率可达到26%左右,对苯酚的选择性达到87%,是一种效果优良的催化剂。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB33
，

本文编号：1275948