碳纤维布上氮化碳纳米材料的制备及其光催化性能研究

发布时间：2021-03-31 14:36

  环境污染与能源危机已经成为人类亟待解决的问题。光催化作为一种高效、低能耗的技术,能很好地解决环境与能源问题。光催化技术的发展关键是制备性能优异的光催化剂。然而,传统的半导体光催化剂存在太阳能利用率低,稳定性差等诸多问题,难以大规模应用。因此,探索具有可见光响应且稳定性良好的光催化剂,成为研究的热点。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)拥有较窄的能带隙,且制备原料廉价、过程简单,在催化领域逐渐引起人们的关注。但粉状催化剂在使用中存在分散性差、易团聚和重复利用率低等问题,限制了粉体催化剂的应用。为了解决上述问题,本文设计合成了碳纤维布负载氮化碳纳米(CFs/C_3N_4)材料,旨在提高g-C_3N_4的重复利用率,解决粉体回收困难等问题。本文选择了将基材和前驱体高温煅烧的方法来负载g-C_3N_4,并选用了柔软可折叠、比表面积大、吸附效果好的碳纤维为基材,主要工作内容如下:第一部分:以尿素为前驱体,碳纤维为基底,通过高温常压(550°C,100 KPa)烧结法制备具有光催化活性的CFs/C_3N_4片。首先在碳纤维上先包覆一层尿素固体,然后放入坩埚内加盖与尿素粉末550°C煅烧3 h得到样品。研究表明,在碳纤维上所生长的g-C_3N_4具有纳米级(500-800nm)片层结构,同时在大的片层上堆积有尺寸更小的g-c3n4碎片,包覆效果较好。光学性质表明cfs/c3n4片吸收带边缘在450nm左右,具有可见光响应。此外,检测了cfs/c3n4片催化降解性能,在可见光照射(λ400nm)100分钟后,对罗丹明b(rhb)降解效率达到96.3%。同时研究了其对无色污染物4-氯苯酚(4-cp)的催化降解活性,可见光照射(λ400nm)120分钟后,降解效率达到98.2%,说明cfs/c3n4片具有可见光催化活性。通过rhb循环降解实验测试cfs/c3n4片的稳定性以及重复利用率。循环测试则证明了其优异的稳定性及可再生性。第二部分:以三聚氰胺为前驱体在碳纤维表面制备cfs/c3n4颗粒。通过煅烧法将三聚氰胺和碳纤维放入550°c马弗炉保温3h得到cfs/c3n4颗粒状催化剂。碳纤维表面生长的g-c3n4团聚成颗粒,且大量的颗粒相互堆叠,形成致密的包覆层。cfs/c3n4颗粒吸收带边缘在450nm左右,说明制备出的催化剂具有可见光响应活性。在可见光照射(λ400nm)照射下100分钟后,对罗丹明b(rhb)降解效率达到94.8%,对4-氯苯酚(4-cp)降解效率达到97.3%。cfs/c3n4颗粒的稳定性和重复利用性能也非常优异,经过四次降解实验后,仍能保持比较高的可见光催化活性(对rhb降解90%)。同时,本文对两种方法制备的材料做了简单的对比。作为前驱体,尿素的成本更加低廉,仅为三聚氰胺的四分之一,但尿素制备g-c3n4产率较低。对比以尿素为前驱体制备的cfs/c3n4片和以三聚氰胺为前驱体制备的cfs/c3n4颗粒:cfs/c3n4片上的催化剂拥有较薄的片层结构;CFs/C_3N_4颗粒上的催化剂堆叠的比较密集,呈颗粒状,但负载率较高(CFs/C_3N_4片的负载率为3.11 mg/cm2,CFs/C_3N_4颗粒的负载率为5.86 mg/cm2);CFs/C_3N_4颗粒由于较高负载率,使其催化效果略好于CFs/C_3N_4片。
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36

【参考文献】

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1 陈强;努丽燕娜;郭维;杨军;王久林;郭玉国;;可充镁电池正极材料PTMA/石墨烯(英文)[J];物理化学学报;2013年11期

2 张金水;王博;王心晨;;石墨相氮化碳的化学合成及应用[J];物理化学学报;2013年09期

3 田t@;王建中;于卫锋;曹荣根;宋云;宁西京;;醋酸对电化学沉积氮化碳薄膜的影响[J];中国科学(E辑:技术科学);2009年08期

4 ;Preparation of graphitic carbon nitride by electrodeposition[J];Chinese Science Bulletin;2003年16期

5 张彭义,余刚,蒋展鹏;半导体光催化剂及其改性技术进展[J];环境科学进展;1997年03期

6 丁星兆,董远达;溶胶-凝胶薄膜工艺及其应用[J];材料导报;1993年03期

本文编号：1296672