自组装有机前驱体制备可控微孔碳分子筛微球与储氢性能研究

发布时间：2017-12-27 23:01

  本文关键词：自组装有机前驱体制备可控微孔碳分子筛微球与储氢性能研究　出处：《安徽建筑大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：碳分子筛微球(CMSm)是超微孔球形多孔碳质的功能材料。由于其具有独特的孔结构、高比表面积、稳定的结构等特点,在吸附与分离、储存、催化、电化学等多个领域应用广泛。然而,CMSm的孔结构、形貌难控制,使得其应用受限。因此设计采用多嵌段聚氧乙烯聚氧丙烯聚合物PE6800为模板,以间氨基酚醛的单体水相自组装结构为前驱体,经原位聚合及碳化制备出可调孔结构、可控形貌的CMSm。利用氮吸附、红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)及热重分析(TG)等现代结构分析技术对碳化前后产物的孔结构、化学结构、形貌、热性能及储氢性能进行了表征。研究了原位组装、聚合条件、碳化工艺及不同孔调节剂对CMSm结构的影响。主要研究工作分述如下:一、自组装有机前驱体碳分子筛微球的制备研究:以PE6800为软模板,间氨基苯酚(MAP)、六亚甲基四胺(HMT)有机单体自组装结构为前驱体,合成了CMSm。研究了不同碳化温度、升温速率、表面活性剂及扩孔剂加入浓度等对CMSm结构的影响。采取氮气吸附、FT-IR、TEM和TG等分析了材料性能特性。结果表明:400℃模板分解产生孔结构,650℃以后碳骨架逐渐形成。最终制备出微孔体积(0.73 cm~3/g~0.02 cm~3/g)可控的CMSm。二、碳分子筛微球孔结构的调控研究:以PE6800为软模板,MAP、HMT有机单体自组装结构为前驱体,合成了CMSm。研究聚(苯乙烯-丙烯酸)(P(St-AA)共聚微球以及二氧化硅(SiO_2)微球掺入量对CMSm结构的影响。采取氮气吸/脱附、TG分析了材料性能特性。结果表明:掺入不同量的SiO_2到反应体系中最后用氢氟酸除去,比表面积在567.1 m~2/g~1111.9 m~2/g,微孔孔体积在0.23cm~3/g~0.44 cm~3/g。掺入不同量的P(St-AA)其比表面积在532.0 m~2/g~1680.0 m~2/g,微孔体积在0.21 cm~3/g~0.68cm~3/g。三、碳分子筛微球的储氢性能研究:以间氨基酚醛的单体自组装结构为前驱体合成CMSm。研究了不同碳化温度及不同浓度模板剂PE6800制备的CMSm的储氢性能。结果显示,在950℃~650℃碳化温度下,-196℃/5MPa下对氢气的吸附容量分别是:2.13wt%、8.04wt%、1.82wt%、2.74wt%。在同样条件下不同浓度的模板剂在950℃下碳化所制备的CMSm的吸附容量分别为19.54wt%、10.58wt%、2.13wt%、5.41wt%。本论文研究丰富了孔结构参数的调节方式,初步探讨了所制备的CMSm孔结构对储氢性能的影响,为制备孔结构可控的CMSm及其在储氢应用上提供了参考。
[Abstract]:Carbon molecular sieve microspheres (CMSm) are functional materials of super microporous spherical porous carbon. Because of its unique pore structure, high specific surface area and stable structure, it has been widely applied in many fields, such as adsorption and separation, storage, catalysis, electrochemistry and so on. However, the pore structure and morphology of CMSm are difficult to control, which makes its application limited. Therefore, a polyoxyethylene polyoxypropylene copolymer PE6800 was used as template, and the aqueous self-assembled structure of amino phenol formaldehyde as precursor was prepared by in-situ polymerization and carbonization, and CMSm with controllable pore structure and controllable morphology was prepared. The pore structure, chemical structure, morphology, thermal properties and hydrogen storage properties of the products before and after carbonization were characterized by nitrogen adsorption, infrared spectroscopy (FT-IR), transmission electron microscopy (TEM) and thermogravimetric analysis (TG). The effect of in situ assembly, polymerization conditions, carbonization process and different pore modifiers on the structure of CMSm was studied. The main research works are as follows: first, the preparation of self assembled organic precursors carbon molecular sieve microspheres. The CMSm was synthesized on the basis of PE6800 as the soft template, and the organic monomer self-assembly of aminophenol (MAP) and six methylene four amine (HMT) as precursors. The effects of different carbonation temperature, heating rate, surface active agent and the concentration of reamer on the structure of CMSm were studied. The properties of the materials were analyzed by nitrogen adsorption, FT-IR, TEM and TG. The results show that the pore structure of the template is formed at 400 C, and the carbon skeleton is formed gradually after 650. The micropore volume (0.73 cm~3/g~0.02 cm~3/g) controlled CMSm was finally prepared. Two. Study on the regulation of pore structure of carbon molecular sieve microspheres: using PE6800 as a soft template, MAP, HMT organic monomer self assembly structure as precursor, synthesis of CMSm. The effect of poly (styrene acrylic acid) (P (St-AA) copolymerized microspheres and silica (SiO_2) microspheres on the structure of CMSm was investigated. The properties of the materials were analyzed by nitrogen absorption / desorption and TG. The results showed that the amount of SiO_2 added to the reaction system was finally removed by hydrofluoric acid, the specific surface area was 567.1 m~2/g~1111.9 m~2/g, and the pore volume was 0.23cm~3/g~0.44 cm~3/g. The specific surface area of P (St-AA) is 532 m~2/g~1680.0 m~2/g, and the micropore volume is 0.21 cm~3/g~0.68cm~3/g. Three. Study on hydrogen storage performance of carbon molecular sieve microspheres: synthesis of CMSm by the monomer self assembly structure of amido phenolic aldehyde. The hydrogen storage properties of CMSm prepared by different carbonization temperature and different concentration of template PE6800 were studied. The results show that the adsorption capacity of hydrogen at -196 C for /5MPa at 950 C ~650 C is 2.13wt%, 8.04wt%, 1.82wt% and 2.74wt% respectively. Under the same conditions, the adsorption capacity of CMSm prepared by carbonization at 950 degrees centigrade at different concentrations is 19.54wt%, 10.58wt%, 2.13wt% and 5.41wt% respectively. This paper enriches the way of pore structure parameter adjustment, and preliminarily discusses the influence of the pore structure of CMSm prepared on the hydrogen storage performance, so as to provide reference for preparing pore structure controllable CMSm and its application in hydrogen storage.
【学位授予单位】：安徽建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB34

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