氧化钒功能薄膜集成生长与器件基础研究

发布时间：2018-01-06 14:15

本文关键词：氧化钒功能薄膜集成生长与器件基础研究　出处：《电子科技大学》2015年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：近年来,具有特殊金属-绝缘转变特性的氧化钒功能材料,特别是能够在室温附近触发该转变的二氧化钒(VO_2)材料,受到了广泛的关注,并在微电子、光电子及传感器方面展现出了巨大的应用前景。由于钒元素具有+2、+3、+4、+5多个化学价态且形成的氧化物相图十分复杂,制备纯相高质量外延二氧化钒薄膜目前仍然是国际上巨大的技术挑战。因此,寻求一种简单的方法实现价态可控的氧化钒薄膜沉积,并实现其高质量外延生长,是开发新型氧化钒功能器件的必要前提。从物理本质上讲,氧化钒功能器件都是基于其金属-绝缘转变的特性,通过调控氧化钒薄膜的微结构和应变状态来改变薄膜物理性能是实现氧化钒薄膜器件应用的重要途径。此外,通过异质结构集成其他类型的功能材料来构筑新型器件,并由VO_2相变产生的应变对集成材料性质进行调控,从而实现耦合效应,是设计和开发新型功能薄膜器件的新思路。控制VO_2与其他功能材料的界面则成为能否实现其耦合效应的关键。针对以上问题,本论文分别采用新兴的化学溶液方法—高分子辅助沉积法和物理脉冲激光沉积法制备了高质量外延的氧化钒功能薄膜,根据氧化钒薄膜与基片的不同晶体对称结构,通过4种不同的生长匹配方式,实现了对氧化钒薄膜金属绝缘性能的调制,并系统研究了其应变弛豫的方式与物理性能之间的关联性。在此基础上,将VO_2薄膜与磁致伸缩材料CoFe_2O_4实现了异质集成生长,并对该原型器件进行了耦合效应的表征。在使用高分子辅助沉积技术的薄膜生长研究中,基于对薄膜生长热力学行为的理论分析,通过对烧结过程中气氛的控制,实现了氧化钒薄膜的价态可控的生长,在蓝宝石(0001)基底上制备了纯相的V2O3、V4O7、VO_2和V2O5薄膜,V2O3和VO_2薄膜都与蓝宝石基底形成了良好匹配的外延生长。这两类薄膜都表现出了良好的金属绝缘转变特性:V2O3薄膜的升温转变点在158 K,降温转变点在130 K;VO_2薄膜的升温转变点在341 K,降温转变点在336 K。微结构表征和分析表明,薄膜金属-绝缘转变的宽度与外延薄膜的应变存在密切的关系。为了进一步研究薄膜微结构与相变过程的关系,采用变温拉曼技术对用高分子辅助沉积法制备的不同厚度VO_2外延薄膜进行表征,在较厚(约150 nm)的样品中能够明显观察到结构转变过程中中间相M2相的生成和演化,而在较薄(约90nm)的样品中这样的现象则不明显,通过高分辨X射线衍射获得的微结构表征结果表明,这两个样品之间没有明显的应变差异,但在较厚的薄膜中,位错密度高于较薄的样品,从而表明位错促进了VO_2薄膜转变过程中M2相的形成。另一方面,使用脉冲激光沉积方法在蓝宝石(0001)基片上制备了具有高表面平整度的外延VO_2薄膜,根据结构区域模型,通过工艺优化,使薄膜表面均方根粗糙度从30 nm左右降低到6.81 nm,为进一步集成生长高质量功能薄膜打下了基础。采用相同的工艺,利用面内晶格常数各向异性的蓝宝石(11-20)基片,通过高质量的外延生长,获得了具有面内各向异性特性的VO_2外延薄膜。输运测试结果表明,在185 nm厚度的样品中,在薄膜的面内观察到两个取向的金属绝缘转变过程具有各向异性,即沿着蓝宝石[0001]取向能观察到两个金属绝缘转变的临界点,而沿着[10-10]取向仅能明显观察到一个临界点。随着厚度的减薄,这种效应逐渐消失,在30 nm的样品中在面内两个取向上都仅能观察到一个转变临界点。由此提出了由薄膜与基片之间的晶格匹配关系诱发的面内取向上不同应变弛豫方式而引起上述各向异性的可能物理模型。在实现高质量外延生长VO_2薄膜的基础上,进一步集成生长了磁致伸缩CoFe_2O_4薄膜,形成CoFe_2O_4/VO_2的异质结构。并初步测试了基于该结构所构筑的原型器件的响应特性,在施加磁场的条件下可以明显观察到VO_2的金属-绝缘转变回线变窄;而该异质结构的饱和磁化率会随着VO_2的结构转变而变化,这些结果说明了在CoFe_2O_4/VO_2异质结构中存在磁和热的耦合效应,为开发新型磁致冷功能器件打下了基础。
[Abstract]:In recent years , vanadium oxide ( VO _ 2 ) materials with special metal - insulation transition characteristics , especially vanadium dioxide ( VO _ 2 ) materials capable of triggering the transition in the vicinity of room temperature , have been widely paid attention . On the other hand , there is no obvious strain difference between the two samples .

【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.2

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