贵金属局域表面等离子体材料在成像、检测及催化领域的应用研究

发布时间：2018-01-07 04:39

本文关键词：贵金属局域表面等离子体材料在成像、检测及催化领域的应用研究　出处：《中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)》2017年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：贵金属(Noble Metal)纳米材料的局域表面等离子体共振(Localized Surface Plasmon Resonance;LSPR)是入射光子与纳米颗粒相互作用引起的局域电子共振现象。LSPR效应赋予了等离子体材料优异的物理、化学性质:散射强度高、稳定性好(无闪烁、漂白现象)。此外,光子限域效应为突破衍射极限,在纳米尺度下操控光子(phonons)提供了强有力的工具。LSPR性质与纳米材料的尺寸、形貌、组成、粒子间耦合作用及周围介质环境密切相关。使其在化学(生物)传感分析、成像、追踪、光热治疗及催化领域获得了广泛的应用。本论文以Nobel metal等离子体材料为主线,围绕其LSPR性质及催化(catalysis)性质,在传感、成像、追踪、催化及增强催化等领域开展了以下三部分工作:第一,利用50 nm金纳米颗粒(Au NPs)的散射性质及自催化生长性质,构建了一种潜指纹(LFPs)成像及残留爆炸物(RDX)检测的双功能探针。在暗场显微镜下,成功实现了LFPs的一、二、三级结构高分辨成像。与此同时,基于爆炸物黑索金(RDX)与二价铜离子(Cu2+)同NADH反应时竞争作用以及Au@Cu核壳结构的形成,实现了基于暗场散射光谱的LFPs中残留RDX的定量检测。指纹成像与爆炸物检测相结合,通过个体化精准检测解决了爆炸物检测时的归属问题。第二,综合Au NPs优异的散射(Scattering)及催化(Catalysis)性质,设计了一种化学催化反应驱动的自热泳“两面神”纳米马达。利用共振光散射相关光谱(Resonance Light Scattering Correlation Spectroscopy;RLSCS)监测分析了催化反应条件下纳米马达在三维空间(3D)的扩散行为。揭示了纳米马达驱动的内在机制为催化反应诱导不对称温度梯度所引起的自热泳。此外,通过微观扩散系数与宏观催化反应速率的相互关联,建立了扩散系数与催化反应速率之间的随机理论模型。第三,基于贵金属纳米颗粒兼具LSPR效应与催化活性,以Au NPs催化葡萄糖氧化反应为模型,探究了Au NPs的LSPR效应对催化活性的影响。发现LSPR效应不仅可以增强催化活性,同时可有效抑制催化剂失活。通过密度泛函理论(Density Function Theory;DFT)与X-射线近边吸收精细结构(Extend X-ray Absorption Fine Structure;EXAFS)表征揭示了催化增强及催化剂活化机理——LSPR效应介导的高效电子转移路径,热电子及热空穴的产生促进反应的进行。通过以上研究,阐述了贵金属LSPR材料在成像、检测、追踪及催化领域的研究应用。论文最后对本课题工作进行了综合性总结,同时对相关研究领域进行展望,预测了Nobel metal等离子体材料在多领域的巨大发展空间。
[Abstract]:The local surface plasmon resonance ( LSPR ) of noble metal nano - materials is a local electron resonance phenomenon caused by the interaction between incident photons and nanoparticles . LSPR effect gives the plasma material excellent physical and chemical properties : high scattering intensity , good stability ( flicker free and bleaching phenomenon ) . In this paper , based on the properties of LSPR and catalytic activity of nano - particles , a random theoretical model for the detection of residual RDX in LFPs has been developed .

【学位授予单位】：中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB383.1;O643.36

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