纳米光催化材料的制备及其可见光条件下光催化还原二氧化碳性能研究

发布时间：2018-02-20 15:50

  本文关键词： 光催化还原CO_2 可见光 Na_2V_6O_(16)·xH_20 纳米带 Ag TiO_2 空心球　出处：《南京大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：21世纪以来,随着以CO2为主的温室气体排放量不断增加,寻求新型能源来构建低碳型社会的诉求越来越迫切。太阳能驱动转化C02为有价值的碳氢燃料是一种实现全球碳平衡很有前途的途径,其具有巨大潜在力。利用CO2作为原料转化为含碳化合物的转化技术包括生物转化、热化学转化、电化学转化、和光催化转化。生物转化是利用藻类生物的催化作用将CO2转化为碳能源化合物；热化学转化是通过热化学转化法将CO2转化为有机物加以利用；电化学转化是用金属电极还原C02的水或非水溶液生成烃或醇类化学燃料；光催化转化是半导体材料在太阳光照下利用还原剂将CO2还原为烃或醇类化学燃料。由于C02是热力学上非常稳定的化合物,其中C为+Ⅳ价,所以在这些转化过程中需要高的能量输入来打破C=O键,比如热能,电能,太阳能等。在这些C02转化技术中,相对于其他输入能源,太阳能是免费的、清洁无污染的、充裕而分布广泛的能源。地球每秒钟接受的太阳辐照能量高达173000太瓦(太瓦,1012瓦),约为500万吨标准煤燃烧所提供的能量。因此作为人工光合作用的技术之一,光催化还原CO2为碳氢燃料是减少CO2排放和同时生产有用燃料的一个理想途径,并且是实现碳循环的有效方法之一。主要有以下两个方面的工作：(1)利用V线和NaNO3为原料,采用电弧放电(solid-liquid phase arc discharge, SLPAD)结合水热的方法合成了厚度约为5 nm,长度为数百微米的Na2V6O16·xH2O超薄纳米带。Na2V6O16·xH2O超薄纳米带在实验中表现出比体材料更好地CO2的可见光(λ420 nm)光催化活性。通过担载不同的助催化剂(Pt、RuO2), Na2V6O16·xH2O纳米带在可见光照射下具有较好的光催化CO2还原成CH4的活性。(2)利用Ag线和钛酸四丁酯为原料(TBOT),采用电弧放电(SLPAD)与水热相结合的方法合成了Ag-TiO2的双层复合空心球。通过对不同反应时间产物的TEM的分析研究了其生长机理,发现这种双层复合空心球的形成可能是由于奥斯瓦尔德熟化(Ostwald ripening)的作用。实验结果表明,该Ag-TiO2复合空心球在可见光下(λ420nm)的照射下光催化还原CO2为可再生燃料CH4的效率相较于纯的Ti02具有较大提升,原因可能是：(1)Ag纳米颗粒的SPR效应极大地提高了Ag-TiO2空心球对可见光的吸收(400～700 nm)。在反应过程中,可见光通过Ag纳米颗粒的SPR效应激发的光生电子注入到Ti02的导带参与氧化还原反应。(2)空心球的结构在光吸收的过程中作为光子陷阱使得入射光在空心球内发生多重散射从而增大了光的吸收量。而Ag-TiO2双层空心球的结构进一步加强了这种效应。(3)由于双层空心球的结构,Ag-TiO2具有较高的比表面积(约为60.87 m2/g),约为Ti02比表面积的三倍(20.35 m2/g)。而更大的比表面积为氧化还原反应提供了更多的反应位点。
[Abstract]:Since 21th century, as greenhouse gas emissions, dominated by CO2, have increased, The search for new sources of energy to build a low-carbon society is becoming increasingly urgent. Solar power is a promising way to turn CO2 into a valuable hydrocarbon fuel. Using CO2 as a raw material to convert to carbon compounds includes bioconversion, thermochemical conversion, electrochemical conversion, Biotransformation is the conversion of CO2 to carbohydrate by algal biocatalytic method, and the conversion of CO2 to organic matter by thermochemical transformation. Electrochemical conversion is the reduction of water or non-aqueous solution of CO2 by metal electrode to form hydrocarbon or alcohol chemical fuel. Photocatalytic conversion is the reduction of CO2 into hydrocarbons or alcohols by photocatalytic conversion of semiconductors under solar irradiation. Because CO2 is a thermodynamically stable compound, where C is 鈪，

本文编号：1519356