磁性聚苯乙烯纳米粒子强化液—液非均相反应的机理研究
本文选题:液-液非均相反应 切入点:磁性聚苯乙烯纳米粒子 出处:《浙江工业大学》2015年硕士论文
【摘要】:在液-液非均相反应体系中,两相界面接触面积是决定操作效率的重要参数。传统地,一般通过机械搅拌,其他能量辅助(如超声),添加乳化剂或相转移催化剂等方式来强化液-液非均相反应。近年来,固体粒子稳定的Pickering乳液在液-液非均相催化反应中的应用引起了关注。论文将磁性聚苯乙烯纳米粒子(Fe3O4/PS NPs)稳定的Pickering乳液应用到Anelli氧化体系中,研究了Fe3O4/PS NPs强化液-液非均相反应的机理。论文首先制备了Fe3O4/PS NPs,然后将Fe3O4/PS NPs应用到Anelli氧化反应体系中,对醇进行选择性氧化。研究发现,Fe3O4/PS NPs对Anelli法氧化醇有较大的促进作用,且具有较宽的底物普适性。其次,为了解释Fe3O4/PS NPs强化Anelli氧化反应的原因,论文比较分析了三种强化方式(搅拌,搅拌+Fe3O4/PS NPs,搅拌+相转移催化剂)对醇氧化反应的影响。选取本征反应速率较快的苯甲醇作为醇底物,通过建立苯甲醇的传质数学模型描述了苯甲醇的氧化反应过程,用苯甲醇的总体积传质系数(Kaow)表达了苯甲醇的氧化反应速率。结果表明,Fe3O4/PS NPs形成的Pickering乳液是强化苯甲醇氧化反应的原因,较大的传质比表面积aow是加快反应速率的重要因素;油水界面阻力层的存在和乳液类型(W/O)影响了苯甲醇的总传质系数K。论文的最后,初步考察了NaCl浓度、pH值和油水体积比对Fe3O4/PS NPs形成的Pickering乳液稳定性的影响。
[Abstract]:In the liquid-liquid heterogeneous reaction system, the contact area of the two-phase interface is an important parameter to determine the operation efficiency. Other energy-assisted (e.g. ultrasonic, emulsifier or phase transfer catalyst) to enhance liquid-liquid heterogeneous reactions. The application of solid particle stabilized Pickering emulsion in liquid-liquid heterogeneous catalytic reaction has attracted much attention. In this paper, the stable Pickering emulsion of magnetic polystyrene nanoparticles (Fe3O4 / PS NPs) has been applied to Anelli oxidation system. The mechanism of liquid-liquid heterogeneous reaction enhanced by Fe3O4/PS NPs was studied. Firstly, Fe3O4/PS NPs were prepared, and then Fe3O4/PS NPs was applied to Anelli oxidation system to selectively oxidize alcohols. It was found that Fe3O4 / PS NPs could promote the oxidation of alcohols by Anelli. Secondly, in order to explain the reason why Fe3O4/PS NPs enhanced the oxidation of Anelli, three kinds of strengthening methods (agitation, agitation, agitation) were compared and analyzed. The effect of stirring Fe3O4/PS NPs (stirring phase transfer catalyst) on the oxidation of alcohol was studied. Benzyl alcohol with higher intrinsic reaction rate was selected as the alcohol substrate, and the oxidation process of benzyl alcohol was described by establishing a mathematical model of mass transfer of benzyl alcohol. The oxidation rate of benzyl alcohol was expressed by using the total volume mass transfer coefficient of benzyl alcohol. The results showed that the Pickering emulsion formed by Fe _ 3O _ 4 / PS NPs was the reason for enhancing the oxidation of benzyl alcohol, and the larger mass transfer specific surface area aow was an important factor to accelerate the reaction rate. The existence of oil-water interfacial resistance layer and emulsion type W / O affect the total mass transfer coefficient K of benzyl alcohol. Finally, the effects of NaCl concentration and pH value and the ratio of oil to water volume on the stability of Pickering emulsion formed by Fe3O4/PS NPs were preliminarily investigated.
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O632.13;TB383.1
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,本文编号:1683373
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