中空纳米碳材料的制备及电催化性能的研究

发布时间：2018-05-29 00:39

本文选题：燃料电池 + 中空结构　；参考：《合肥工业大学》2017年硕士论文

【摘要】：随着能源的快速消耗,燃料电池已经成为新型能源中非常重要的一部分。Pt/C被广泛的应用于燃料电池的电极负极中,但是,由于Pt/C具有耐久性差,甲醇交叉效应,CO中毒等特性,制约着燃料电池在能源方面的快速发展,因此,我们需要致力于开发一种新型非贵金属催化剂材料来代替Pt/C。目前非贵金属掺杂的多孔碳材料(M-N-C)是众多研究者研究的热点,其出色的比表面积,多孔结构和杂原子掺杂形成的大密度的活性位点使得他们表现出优异的催化性能,耐久性和抗甲醇性。在本论文中我们合成出具有高催化活性的非贵金属和杂原子掺杂的具有中空纳米结构的催化剂,并探究其电催化性能:1、我们采用一种新型的“活性硬模板”方法制备介孔中空梭形形状的Fe-N-C催化剂,其中氮掺杂石墨化的碳包裹Fe3C镶嵌在梭形Fe-N-C的碳层中。再合成方法上我们发现核心的梭形Fe203既为催化剂提供梭形的结构,也为催化剂在生成Fe3C纳米颗粒提供铁源,聚多巴胺(PDA)壳作为催化剂的金属离子(Fe3+)促进聚合物分解成碳物质,促进Fe3C在分解期间的沉积。因为包裹在石墨化碳层中Fe3C纳米颗粒和高介孔中空结构中的Fe-Nx物质对于活性位点具有促进作用。测试结果发现,中空梭形的Fe-N-C催化剂的半波电位、电子转移数和双氧水产率都接近于商业化Pt/C,在耐久性,抗甲醇性方面表现出比商业化Pt/C催化剂更出色的性能。2、我们采用“活性硬模板”方法,以钴球作为模板,多巴胺和Fe3+螯合后包覆在钴球的表面,经过高温退火和酸处理后得到铁钴双掺杂的具有中空碳球结构的(Fe,Co) -N-C催化剂。在制备过程中,钴球为(Fe, Co)-N-C催化剂不仅提供钴离子源,同时又为催化剂提供球形的结构,使得催化剂具有大比表面积,增加活性位点与电解质的接触面。钴铁的双掺杂使得(Fe, Co) -N-C催化剂含有大密度的活性位点,而且当多巴胺退火形成的碳将钴离子还原成钴颗粒并镶嵌在碳层中,形成的钴颗粒比碳具有更高的活性中心,使得活性位点更加有利于ORR电子转移,且经过测试发现其半波电位接近于商业化Pt/C,具有出色的电催化性能。
[Abstract]:A new type of non - noble metal catalyst ( Fe , Co ) - N - C catalyst has been synthesized in the carbon layer of Fe - N - C with high catalytic activity .
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB383.1;O643.36

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