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中性共轭聚合物-LDHs复合薄膜的构筑及光电性能研究

发布时间:2018-09-07 21:34
【摘要】:共轭聚合物光电子材料,相对于无机半导体等材料而言,具有轻薄、柔性好、可溶液加工、光电性质可通过简单化学修饰调控等特点,此显著优势使得其在发光二极管、光伏器件、场效应管、有机信息存储等有机/聚合物光电器件和化学生物传感器方面有广泛的应用。本文所述中性共轭聚合物特指非水溶性,侧链无任何离子型功能基团和N,O,S等高电负性原子的共轭聚合物,区别于聚电解质。本文发展了层层组装方法,将中性共轭聚合物(conjugated polymers, CPs)或中性复合客体(包含中性光电小分子-PCBM的中性共轭聚合物)与水滑石(LDHs)纳米片组装成超分子复合薄膜,并对其光学性能、结构和形貌等进行了表征。(PFH-Ec/LDH)n薄膜荧光表征说明,薄膜能够作为荧光化学传感器特异性检测PdⅡ、PtⅡ、PtⅣ、AuⅢ贵金属离子和Pd纳米粒子(Pd nanoparticles, Pd NPs)。进一步定量研究了Pd11对(PFH-Ec/LDH)n薄膜的荧光响应,并结合实验数据,初步探索了其荧光猝灭机制。中性小分子-中性共轭聚合物/LHD复合薄膜(PCBM-CP/LDH)n的研究表明,该复合薄膜能够应用于有机太阳能电池。主要工作如下:1、通过将一系列中性共轭聚合物,如聚对苯撑乙炔(PPE)、聚芴(PHF)、聚噻吩(P3HT)等或中性复合客体(包含中性小分子PCBM的中性共轭聚合物)与LDH纳米片层层组装,本文成功构筑了一系列不同的中性共轭聚合物-LDH复合薄膜(CP-LDH)n和中性小分子PCBM-中性共轭聚合物/水滑石复合薄膜(PCBM-CP/LDH)n,所得两类薄膜表面均匀,厚度可调,均具有明显的层状有序结构。不同于常规的基于强静电力的层层自组装,本论文推测其组装驱动力为弱的范德华力,可能存在新型氢键。突破了以往LDHs主体仅能与阴离子型客体组装的界限,拓展了无机超分子材料的组装范畴和应用范围。此组装方法有望适用于所有以上所述中性共轭聚合物或中性小分子-中性共轭聚合物二元中性体系。2、采用以上组装方法,成功制备了中性聚芴-co-聚咔唑二嵌段共轭聚合物/水滑石复合薄膜(PFH-Ec/LDH)n。此薄膜作为荧光化学传感器,能够实现对PdⅡ、PtⅡ、PtⅣ和AuⅢ等贵金属离子和Pd纳米粒子的荧光检测。对PdⅡ离子,其检测灵敏度高,荧光猝灭系数Ksv=5000 M-1,且在10-5M~10-2M范围内,荧光强度与PdⅡ浓度负对数成线性关系,能够应用于PdⅡ浓度的定量分析。对于Pd纳米粒子,灵敏度更高,其荧光猝灭系数Ksv3×108 M-1,远远大于一般有效的猝灭剂(Ksv≈10-2-10-3M-1)。基于实验事实,我们对荧光检测机理进行了推测。本章提供了一种新型复合薄膜材料,应用于贵金属离子和纳米粒子的荧光检测,对Pd纳米粒子,具有超级荧光猝灭效应,检测灵敏度高。3、同样采用以上组装方法,成功制备了中性小分子-中性共轭聚合物/LDH复合薄膜,如(PCBM-P3HT/LDH)N,(PCBM-PFPC/LDH)n等。薄膜荧光表征显示,中性共轭聚合物电子给体和PCBM受体在LDHs层间实现了二维荧光猝灭。LDHs层间二维光致电荷转移的发生表明(PCBM-CP/LDH)n薄膜能够应用于有机太阳能电池。(PCBM-CP/LDH)n薄膜的成功制备为LDHs应用于有机太阳能电池活性层奠定了基础。
[Abstract]:Conjugated Polymer Optoelectronic materials, compared with inorganic semiconductors and other materials, have the characteristics of light, thin, flexible, solution processing, photoelectric properties can be controlled by simple chemical modification. This remarkable advantage makes it in light-emitting diodes, photovoltaic devices, field effect transistors, organic information storage and other organic / Polymer Optoelectronic devices and chemical biology. The neutral conjugated polymers described in this paper are different from polyelectrolytes, especially those which are water-insoluble, have no ionic functional groups in the side chains and have high electronegativity atoms, such as N, O, S, etc. Supramolecular composite films containing neutral photoelectric small molecule-PCBM and hydrotalcite (LDHs) nanosheets were assembled and characterized in terms of optical properties, structure and morphology. The fluorescence response of Pd11 to (PFH-Ec/LDH) N thin films was further studied quantitatively. The fluorescence quenching mechanism of Pd11 thin films was preliminarily explored based on the experimental data. The main work is as follows: 1. A series of neutral conjugated polymers, such as poly (p-phenylene acetylene) (PPE), polyfluorene (PHF), polythiophene (P3HT) or neutral composite guest (neutral conjugated polymer containing neutral small molecule PCBM) and LDH nanosheets were assembled layer by layer. A series of different neutral conjugated polymer-LDH composites were successfully constructed. Unlike the conventional layered self-assembly based on strong electrostatic force, this paper speculates that the assembly driving force is weak Van der Waals force and may exist. This method is expected to be applicable to all the above mentioned neutral conjugated polymers or neutral small molecule-neutral conjugated polymers binary neutral systems. PdII, Pt II, Pt IV, and Au III were successfully synthesized as fluorescent chemical sensors. For Pd II ions, the fluorescence quenching coefficient Ksv = 5000M-1, the fluorescence detection of Pd II ions was high. In the range of 10-5M to 10-2M, the fluorescence intensity has a linear relationship with the negative logarithm of Pd II concentration, and can be applied to the quantitative analysis of Pd II concentration.For Pd nanoparticles, the sensitivity is higher, and the fluorescence quenching coefficient Ksv3 x108 M-1 is much higher than that of the general effective quenching agent (Ksv_10-2-10-3M-1). Based on the experimental facts, we have studied the fluorescence detection mechanism. This chapter provides a new kind of composite film material for the fluorescence detection of noble metal ions and nanoparticles. For Pd nanoparticles, it has superfluorescence quenching effect and high detection sensitivity. 3. Using the same assembly method, the neutral small molecule-neutral conjugated polymer/LDH composite films, such as (PCBM-P3H) were successfully prepared. T/LDH)N, (PCBM-PFPC/LDH)n and so on. The fluorescence characterization of the films showed that the two-dimensional fluorescence quenching of neutral conjugated polymer electron donors and PCBM receptors was realized between the layers of LDHs. The generation of two-dimensional photoinduced charge transfer between the layers of LDHs showed that (PCBM-CP/LDH) n films could be applied to organic solar cells. The active layer of organic solar cells laid the foundation.
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TB383.2;O631

【共引文献】

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本文编号:2229484

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