金属纳米颗粒的团聚和催化机理的研究及其分析应用

发布时间：2018-11-03 08:06

【摘要】：由于量子尺寸效应、表面效应和量子隧穿效应等,金属纳米颗粒具有独特的化学和物理性质,包括特殊的光学性能、电学性能、催化性能等。基于金属纳米颗粒独特的表面等离子体共振效应和催化活性,金属纳米颗粒被广泛应用于比色传感和催化领域。季铵盐型阳离子表面活性剂被广泛应用于化学工业,医药业和化妆品工业,当阳离子表面活性剂被排放到自然界中,容易沉积到水中或土壤中,不易被分解,因此极易造成环境污染。本文考察了柠檬酸根包裹的纳米银颗粒和纳米金颗粒与季铵盐型阳离子表面活性剂之间的作用,并利用纳米银、金颗粒实现阳离子表面活性剂的快速比色检测。此外,我们还考察了纳米金、银颗粒对于铵盐型阳离子表面活性剂响应的区别。本文还深入研究分散和团聚的纳米银颗粒对于甲基橙和NaBH4反应的催化能力的区别,发现纳米银颗粒能够可逆催化甲基橙和NaBH4的反应,我们深入探讨该可逆催化反应机理,还应用于阳离子表面活性剂的比色检测。具体内容如下：1、利用柠檬酸根包裹的纳米银实现快速,灵敏和低成本的比色检测季铵盐型阳离子表面活性剂。季铵盐型阳离子表面活性剂通过疏水效应诱导柠檬酸根包裹的纳米银发生团聚现象。分散的纳米银颗粒的溶液颜色呈现为黄色,然而加入季铵盐型阳离子表面活性剂之后,由于纳米银颗粒表面等离子体共振吸收带的展宽,溶液颜色由黄色变为红色,最终变为无色。利用溶液颜色的变化与加入的阳离子表面活性剂的浓度之间的关系,实现了比色检测阳离子表面活性剂。溶液颜色的变化除了用肉眼观察之外,还可以利用紫外可见吸收光谱仪进行监测。利用纳米银比色法实现不同链长的季铵盐型阳离子表面活性剂的快速检测,对不同链长的阳离子表面活性剂的检测限的浓度范围为0.5-5μM。最终该比色检测法成功应用于消毒水残留样品中苯扎溴铵的半定量检测。2、利用柠檬酸根包裹的纳米金颗粒实现快速和低成本的比色检测季铵盐型阳离子表面活性剂。我们之前的研究工作表明季铵盐型阳离子表面活性剂能够诱导柠檬酸根包裹的纳米银发生团聚从而对阳离子表面活性剂进行比色检测。因此我们也考察了纳米金颗粒对于不同链长的季铵盐型阳离子表面活性剂的响应,纳米金颗粒对不同链长的阳离子表面活性剂的检测限的浓度范围为0.5-5μM。实验结果表明,与纳米银颗粒相比,纳米金颗粒的红色到蓝色的颜色变化更显著,因此纳米金比色法具有更高的灵敏度,同时纳米金颗粒对于季铵盐型阳离子表面活性剂的紫外可见吸收光谱的响应与纳米银颗粒不同。3、纳米银颗粒可以高效地催化甲基橙发生降解反应,但是催化反应机理尚未被深入研究。我们深入研究了纳米银颗粒对于甲基橙和NaBH4之间的反应的催化作用,并首次发现纳米银颗粒可以可逆地催化甲基橙和NaBH4之间的反应。当甲基橙分子和NaBH4分子吸附到纳米银颗粒的表面时,这些分子发生极化和活化,因此纳米银颗粒高效地催化甲基橙发生降解反应。当反应后的溶液中加入十六烷基三甲基溴化铵之后,纳米银颗粒由于疏水效应会发生团聚,使得甲基橙和NaBH4的反应产物被包裹在疏水层中,此时纳米银颗粒又可以催化甲基橙的再生。该发现将有助于科学家们今后对于纳米颗粒催化机理的深入研究。由于该可逆催化反应前后溶液颜色发生明显的变化,因此还可以应用于十六烷基三甲基溴化铵的比色检测。
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【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;O657.3

【参考文献】