基于石墨烯复合功能材料的电化学传感器的研究

发布时间：2019-01-02 15:17

【摘要】：电化学生物传感器是将电化学传感器与生物分子特异性识别相结合的一种生物传感装置。修饰电极常作为电流型化学与生物传感器的换能器,是当前电化学传感器、生物传感器等方面的研究热点。纳米材料具有独特的光学、电学和催化特性及良好的生物相容性,作为电极修饰材料,具有很高的活性和选择性。石墨烯是由一层单层的碳原子所紧密堆积成的二维的蜂窝网状晶格结构。由于它具有独特的光学、热学、电子和机械性能,被广泛应用于纳米电子学、光子学、催化、电池、超级电容器、化学和生物传感器等众多领域。近年来三维宏观结构的石墨烯复合材料的研究引起了人们的关注。二维石墨烯之间会发生相互作用和叠加,进而可以聚集成稳定的具有一定规则形状的三维宏观石墨烯材料。宏观体中三维空间结构的存在不仅能够保持石墨烯纳米片自身的优良性能,防止石墨烯片的不可逆堆叠,而且空间交联网络结构的存在可以提供大的比表面积,减少电子传递阻力,增加物质传递的路径,表现出良好的吸附性能。本论文将多种纳米材料作为修饰剂,制备了3种功能化石墨烯复合材料修饰电极和一种碳材料修饰电极,并研究了蛋白质在其表面的电化学行为。1.水热法合成了石墨烯-硫化铜(GR-CuS)纳米复合材料,利用层层涂布法用壳聚糖(CS)将GR-CuS纳米材料、血红蛋白(Hb)固定在离子液体正丁基吡啶六氟磷酸盐(BPPF6)修饰碳糊电极(CILE)表面,得到电化学生物传感器(CS/Hb/GR-CuS/CILE)。紫外可见光谱和红外光谱实验表明Hb在复合材料中的原始构象没有变化;利用循环伏安法研究了修饰电极的直接电化学行为,在pH 3.0的PBS缓冲溶液中得到一对峰形良好的准可逆峰,该修饰电极对三氯乙酸(TCA)表现出良好的电催化能力,在最佳的实验条件下,催化还原电流Iss和TCA的浓度C在3.0~64.0 mmol/L范围内呈良好的线性关系,检测限为0.2 mmol/L(3σ)。2.以离子液体正己基吡啶六氟磷酸盐(HPPF6)修饰电极(CILE)为基底电极,电沉积三维石墨烯-金复合物(3D GR-Au)修饰电极,构建肌红蛋白(Mb)电化学传感器,研究Mb在复合膜上的电化学行为。循环伏安图中得出一对可逆的良好的氧化还原峰说明在电极表面实现了Mb的直接电化学,这是由于3D GR-Au复合材料在电极表面加快了Mb与界面的电子转移且具有良好的生物相容性。研究了CS/Mb/3D GR-Au/CILE对三氯乙酸(TCA)的电催化,检测范围为0.2 mmol/L到36.0 mmol/L,检测线为0.06 mmol/L(3σ).3.采用电沉积的方法先后在离子液体正丁基吡啶六氟磷酸盐(BPPF6)修饰碳糊电极(CILE)表面电沉积三维石墨烯(3D GR)和银(Ag)纳米粒子进一步用于固定牛血红蛋白(Hb)得到修饰电极(CS/Hb/Ag/3DGR/CILE)。利用电子扫描显微镜考察了复合材料的表面形貌,交流阻抗谱研究了界面的导电情况,循环伏安法扫描出现一对可逆的峰型良好的氧化还原峰,说明Ag/3DGR复合材料的存在有效地增大了比表面积,加快了Hb与电极界面的电子转移速率。4.用水热合成法制备碳微米球(CMS)并修饰在离子液体N-丁基吡啶六氟磷酸盐修饰碳糊电极上。通过扫描电子显微镜、透射电镜、X射线衍射、拉曼光谱和傅立叶变换红外光谱对CMS进行表征。将牛血红蛋白(Hb)和壳聚糖(CS)固定在CMS修饰电极上制备蛋白质传感器。用紫外吸收光谱和傅立叶变换红外光谱检测出在复合物中的Hb的特征峰,通过循环伏安法和交流阻抗谱检测修饰电极的电化学特性。采用循环伏安法对电极进行研究,结果得到准可逆的一对氧化还原峰,证明Hb在修饰电极CS/CMS-Hb/CILE上实现了直接电化学行为,由于电极上的CMS的存在具有大的比表面积和良好的导电性从而加快了Hb在电极上的电子转移速率。研究了修饰电极CS/CMS-Hb/CILE对三氯乙酸(TCA)电催化能力,TCA的浓度在2.0~70.0 mmol/L范围时,催化还原电流和TCA的浓度呈良好的线性关系,检测限为0.3 mmol/L(3σ)。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：海南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.1;TB34

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本文编号：2398661