功能化石墨烯纳米复合物及其生物小分子电化学实时传感研究

发布时间：2019-01-15 07:16

【摘要】：生物体内的活性氧自由基(ROS)和活性氮自由基(RNS)是两类比较重要的活性功能小分子,它们不仅在机体的各个生理过程中承担着信号分子、调节分子、防御分子等重要作用,而且在不同机制下还与许多疾病的引发增长和抑制毁灭有着密不可分作用。因此对活细胞中活性氧和活性氮自由基的实时原位监测就显得非常重要,它不仅有助于人们更好的理解和研究生物体内各个生理过程和病理过程的相关机理,还可以为许多疾病的诊断和治疗奠定了基础。对于活细胞的活性氧和活性氮自由基的检测方法有很多,包括荧光分析法、化学发光法、电子自旋共振以及电化学方法,其中电化学方法操作简单、价格低廉、灵敏度高、选择性好、响应时间短、稳定性好,并且可以实现真正的实时原位监测。然而,由于细胞中物质种类繁多,可能会造成很大的干扰；同时活性自由基的存活寿命通常比较短。因此电化学实时传感比通常的传感需要更高的灵敏度、更好的选择性和更短的响应时间。应对这些实时原位检测面临的严峻挑战,开发电化学传感器最为重要的核心部件-敏感材料特别关键,而纳米材料的引入为电化学实时传感带来了新的广阔发展空间。石墨烯是近年来新崛起的一个闪亮明星,它不仅导电能力强、比表面积巨大、机械强度高、生物相容性好,而且表面还有着许多羟基、羧基等活性基团并且有着较强的吸附能力,很容易与无机贵金属纳米粒子、过渡金属氧化物及硫化物的纳米材料、有机导电聚合物薄膜以及其它碳材料进行复合而实现功能化,以使材料展现出优良的性能。本文的主要工作是：首先合成具有三维网状结构的石墨烯,并以它作为良好的导电基底,再通过简单的化学沉淀法将三维石墨烯和惰性金属、过渡金属的纳米材料进行复合以实现功能化。功能化的石墨烯纳米复合物既结合了三维石墨烯巨大的比表面积和优良的导电性能,又增加了惰性金属、过渡金属纳米材料所特有的催化性等功能,极大程度地提高了电子的转移速率和催化活性,大大增加了电活性位点。其次,我们对所合成材料的物理性质及电化学性能进行了详细的表征与测试,并对纳米复合物的催化机理进行了深入的分析和总结。最后,将功能化的石墨烯纳米复合物应用于生物体内一氧化氮和过氧化氢的电化学实时传感研究,详细的工作内容包括：1、通过一步原位还原法制备了金纳米粒子/三维石墨烯的纳米复合物,金纳米粒子均匀地分布在拥有巨大比表面积且疏松多孔的石墨烯三维网状结构里,建立了一个独特的选择性高、检测限低,响应时间短的一氧化氮传感膜,并用于原位实时检测活细胞在药物刺激下释放的一氧化氮,揭示了正常细胞和肿瘤细胞在药物刺激下的重要区别。2、在60℃水浴下通过简单的共沉淀法一步首次合成了磷酸铁锰/三维石墨烯的纳米复合物,对其成分组成和金属价态进行了深入的分析,以此开发了一种新型的高灵敏度、高选择性和快速响应的过氧化氢催化剂,并实现了对黄曲霉在药物刺激下释放的过氧化氢的原位实时检测。3、通过功能化石墨烯的纳米复合物高灵敏度和高选择性的实时检测活性生物小分子,研究了纳米材料对生物小分子检测的电催化机理与电极过程动力学。
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【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1

【参考文献】