碳化硅量子点及其复合纳米结构的制备与发光特性研究

发布时间：2019-01-21 20:09

【摘要】：碳化硅是一种具有优秀的物理和化学性质以及良好生物相容性的间接带隙半导体,它的块体材料的发光效率极低。由于量子限制效应,当把碳化硅的尺寸减小到小于大约十纳米时,它将具有很强的波长连续可调的发光,这使得碳化硅纳米材料具有良好的应用前景。然而,人们对于碳化硅纳米材料的发光机制尚未完全理解,而碳化硅量子点由于自身的性质使其在做成固体薄膜时容易团聚而不发光。这些问题限制了碳化硅量子点的应用。本论文重点研究碳化硅量子点的发光机制和碳化硅量子点固体薄膜的制备和发光性质。在不同化学腐蚀条件下制备出平均直径为1.8和3.7 nm的3C-SiC量子点并对其发光性质进行研究。随颗粒尺寸的减小,3C-SiC量子点表面的一个缺陷发光峰(蓝光)逐渐增强,它在加入过量KOH后消失,在进一步加入HC1后又恢复。研究表明该蓝光发射来自于3C-SiC量子点表面的C=O缺陷,并且与-OH和C=O化学键间的相互作用有关。通过研究还发现3C-SiC量子点的另一个表面态：Si-Si,它能引起3C-SiC量子点在267 nm的吸收,并且能够通过能量转移引起其它发光峰的增强。研究了3C-SiC量子点/Si02复合纳米颗粒的制备和发光性质。通过透射电镜表征发现3C-SiC量子点/Si02复合纳米颗粒为球形,量子点均匀镶嵌在颗粒表面和内部。二氧化硅包裹并未在量子点表面形成新的发光缺陷,复合纳米颗粒仍然展现出3C-SiC量子点的量子限制效应发光。复合纳米结构形成的薄膜的发光强度比单纯SiC量子点薄膜的发光强度高了十倍。利用3C-SiC量子点表面带有电荷的性质我们采用阳离子表面活性剂CTAB对3C-SiC量子点进行表面修饰,制得3C-SiC量子点/CTAB多层囊泡纳米结构,该复合纳米结构是在库仑力作用下自组织生长形成的,不同于传统的亲水/憎水相互作用引起的囊泡生长。研究发现这种3C-SiC量子点/CTAB多层囊泡纳米结构具有近紫外发光。这种复合纳米结构可以克服3C-SiC量子点在形成固体薄膜时的团聚。采用阴离子表面活性剂SDS制得3C-SiC量子点/SDS网状复合纳米结构并研究其发光性质。发现该复合纳米结构的发光来自于3C-SiC量子点的量子限制效应发光,当激发波长从260 nm变化到440 nm时,发光峰位从417 nnm移动到491 nm。利用基于TEM的微结构研究表明这种固体发光薄膜很好地克服了3C-SiC量子点的团聚,这种3C-SiC量子点/SDS复合结构具有与3C-SiC量子点溶液相当的发光强度。研究了3C-SiC量子点/SDS复合纳米结构薄膜在有金属表面等离激元存在时的荧光增强效应。发现银纳米颗粒可极大增强3C-SiC量子点/SDS薄膜的发光,激发波长为360 nm时积分荧光强度可增强176倍。利用有限元模拟研究发现银纳米颗粒引起的吸收增强对发光增强的贡献很小,而激发态激子一等离激元共振耦合是引起荧光增强的主要因素。这些研究结果揭示了碳化硅量子点一贵金属复合体系内部荧光增强效应的微观机制。
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【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;TB383.1

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