基于镁铝水滑石纳米层片催化剂的制备、表征及催化性能研究

发布时间：2019-05-30 22:00

【摘要】：水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs),是一种层状双金属氢氧化物,它是由带正电荷的金属氢氧化物主板层和层间平衡阴离子及水分子组成的无机材料,其通式一般为[M2+1-xM3+x(OH)21x+(An-)x/n·yH2O。由于具有层板元素可调控、层间阴离子可交换、热稳定性好及酸碱性等性能,使得水滑石类材料在吸附、医药、催化及功能材料等领域有广泛的应用。但是水滑石层板电荷密度较大、层板堆积严重、层间距窄小,从而造成这种材料比表面积小,插层活性组分的可接近性差。为此,本文制备了镁铝水滑石纳米层片,并研究了硅烷修饰改性对其物化性能的影响,考察硅烷改性的水滑石纳米层片及以其为载体固载金属配合物所得纳米催化剂的催化性能。主要的研究结果如下：1) APTS改性水滑石纳米层片的制备、表征及催化性能研究采用AMOST法制备水滑石纳米层片,利用氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)对水滑石纳米层片表面进行修饰改性,制得比表面积和孔体积较大的官能化水滑石催化剂APTS-MgAl-LDH-del通过XRD、FTIR. SEM、CO2吸附、N2吸附-脱附等手段对所得样品进行详细的表征。结果表明,采用AMOST法合成的水滑石纳米层片分散度高,比表面大；APTS通过与水滑石层板表面的羟基发生缩合反应,成功嫁接到水滑石表面。催化结果表明所制多相催化剂在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中表现出优于均相催化的催化性能,这表明水滑石纳米层片和具有催化活性的APTS间存在一定的协同效应。2) PTES改性水滑石纳米层片固载铜配合物催化剂的制备、表征及催化性能研究采用一种新型方法制备了水滑石固载金属配合物催化剂。该方法包括以AMOST法制备的水滑石纳米层片为载体,用苯基三乙氧基硅烷(PTES)对层板表面改性,然后将铜配合物固载到改性水滑石上制得催化剂MgAl-PTES-BDA/Cu。通过XRD、FTIR、N2吸附-脱附、SEM、TGA、接触角测试等手段对所得样品进行表征。结果表明PTES改性增强了水滑石层板表面的憎水性,固载活性组分后所制催化剂形成的层状结构有序度较低,活性组分可接近性较好,反应物和产物在反应体系中易于扩散,从而在烯烃氧化中表现出良好的催化活性和稳定性。本文的研究工作为基于新型水滑石纳米层片官能化复合材料和多相催化剂的制备提供了新的途径。
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【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;O643.36

【参考文献】

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本文编号：2489196