【摘要】：伴随核工业的迅猛发展,在核工业各个领域,如铀矿的开采、水冶铀的精制提纯及加工、核燃料制造、核电站运行、反应堆燃料后处理,以及尾矿贮存等,都会产生大量的含铀放射性废水,且其种类和数量越来越多,若不妥善处理,则极易造成环境污染危害生物体健康。与此同时,磷灰石由于具有特殊的晶体结构以及廉价了、来源广等特点,成为一种具有应用前景的环境功能材料,受到越来越多学者的关注。本文用壳聚糖对磷灰石进行了改性处理,再采用批序实验研究了不同反应时间、不同初始铀浓度、不同吸附剂剂量条件下天然矿物磷灰石(RA)与壳聚糖改性矿物磷灰石(CRA)对溶液中铀离子的吸附行为与吸附效果。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射分析(XRD)、红外光谱(FTIR)的表征,以及吸附等温线、动力学模型模拟,探讨了壳聚糖改性磷灰石对溶液中铀离子的机理。通过SEM、XRD、FTIR等表征分析,结果表明:改性前后吸附剂的主体结构依然是金云母K2Mg_6[Al_2Si_6O_(20)](OH,F)_4、羟基磷灰石Ca10(PO_4)_6(OH)_2和氟磷灰石Ca5F(PO_4)_3,但是改性后的矿物磷灰石表面形态已发生变化,新增加焦磷酸氢钙氨(NH4CaHP2O7)结构,以及羟基(-OH)与氨基(-NH2)的数量增加,且有更具配位性的基团的出现在吸附剂表面。通过批序实验研究表明天然矿物磷灰石(RA)对铀的饱和吸附量为3.2 mg/g,饱和时间为5小时。经过壳聚糖改性后,其对铀的饱和吸附量增加至6.1 mg/g,饱和时间为5小时。即改性后的矿物磷灰石(CRA)较之改性前,无论是吸附能力还是吸附效率均有了很大的提升,使用范围可更加广,更利于应用。SEM、XRD、FTIR等表征分析研究表明天然矿物磷灰石(RA)与壳聚糖改性矿物磷灰石(CRA)吸附铀之后,各自的表面形态、结构、基团较之吸附前均发生改变。其中天然矿物磷灰石(RA)吸附铀之后表面变得光滑,片状结构变少,新增水磷钙铀矿Ca_2(UO_2)_3(PO_4)_2(OH)_4·4(H2O)的含UO_22+结构矿物。而壳聚糖改性矿物磷灰石(CRA)吸附铀之后,表面也变得光滑,出现了较为规则的类球状体,通过与铀作用,还新增了水磷钙铀矿Ca_2(UO_2)_3(PO_4)_2(OH)_4·4(H2O)和磷铵铀矿NH4(UO_2)PO_4·3H2O两种含UO_22+结构的矿物。改性前后的两种吸附剂对铀的吸附过程均符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,为单层覆盖的化学吸附控制为主的吸附过程,反应过程较为复杂,研究结果显示天然矿物磷灰石(RA)与壳聚糖改性矿物磷灰石(CRA)都是溶液铀的良好吸附剂。
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X771;TB34
【参考文献】
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2523603
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