水土介质中纳米碳管与纳米ZnO共沉降及其与氧四环素共迁移

发布时间：2019-08-09 17:55

【摘要】：纳米材料在生活和工业中的广泛使用导致环境中纳米材料的浓度、种类均逐渐增加,其产生的环境效应得到了广泛关注。近年来,人们发现随着各种纳米材料不断进入环境,环境中的纳米材料难以再以单一纳米材料形态存在,往往是几种纳米材料共存,并且共存纳米材料将对彼此的环境行为产生强烈的影响;同时环境中的纳米材料也对其他有机污染物的环境行为产生强烈的影响。目前,对两种或两种以上纳米材料在环境中共沉降行为以及纳米材料与污染物在环境中共迁移行为研究较少,他们的共沉降和共迁移机制尚不明确。因此,本文首先研究了氧化多壁纳米碳管(oxidized-multiwalled carbon nanotubes,o-MWCNTs)与纳米ZnO(ZnO nanomaterial,nZnO)在天然水体中的共沉降行为及其机制;其次,研究了不同溶液pH和离子强度条件下o-MWCNTs与抗生素氧四环素(OTC,oxytetracycline)在饱和多孔介质中的共迁移行为及其机制。本论文的研究结果将有利于掌握纳米碳管对其它共存纳米材料和有机污染物在环境中的团聚和迁移行为的作用规律和机制,为准确认识和评估纳米碳管环境风险提供重要的理论依据。主要研究成果如下:(1)天然胶体的存在显著抑制了nZnO-nZnO之间的同质团聚作用,增强了nZnO在天然水体中的悬浮稳定性。在不过膜天然水(含天然胶体)中,高浓度o-MWCNTs增强了nZnO在天然水体中的悬浮稳定性,而低浓度o-MWCNTs却促进了nZnO沉降,这可能归因于nZnO、o-MWCNTs和天然胶体颗粒之间的复杂作用机制,尚需进一步研究。在过膜天然水(天然胶体含量可忽略)中,o-MWCNTs的加入显著增强了nZnO在天然水体中的悬浮稳定性,且o-MWCNTs的浓度越高,对nZnO悬浮稳定性的促进作用越明显。这与颗粒间团聚规律相一致,即颗粒的团聚体粒径和团聚速率均随着o-MWCNTs的加入而减小。(2)在试验的三种离子强度(0.1mM,1.0mM和10mM)和三种pH(3.0,5.5和8.5)条件下,OTC的存在显著增加了 o-MWCNTs在石英砂柱中的迁移能力,使得o-MWCNTs的迁出率增加了 20%以上。OTC对o-MWCNTs在石英砂中迁移能力的促进作用机理有2个:一方面是由于OTC在o-MWCNTs和石英砂表面的吸附会降低o-MWCNTs和石英砂表面的疏水性,减少了 o-MWCNTs在石英砂表面的吸附沉积;另一方面是OTC会与o-MWCNTs竞争石英砂表面吸附位点。(3)在试验的三种离子强度(0.1mM,1.0mM和10mM)和三种pH(3.0,5.5和8.5)条件下,o-MWCNTs对OTC在石英砂柱中迁移行为的影响与电解质溶液pH和OTC分子形态有关。溶液pH为5.5条件下,OTC以中性分子形态存在,相比于OTC单独迁移,o-MWCNTs与OTC共存促进了 OTC在石英砂柱中的迁移。这是因为此时o-MWCNTs的存在能够竞争OTC在石英砂柱中的吸附位点,从而促进OTC的迁移。而溶液pH为3.0和8.5时,OTC分别以阳离子和阴离子形态存在OTC单独迁移与o-MWCNTs和OTC共存时OTC的迁移没有显著差异。改变淋洗顺序实验表明此时o-MWCNTs很难与OTC竞争石英砂表面的吸附位点。
【图文】：

－１００－逡逑？１５０－逡逑图２－２邋／？ＺｎＯ－／７ＺｎＯ，ｗＺｎＯ－天然胶体的ＤＬＶＯ能量相互作用分布逡逑Ｆｉｇ邋２－２邋ＤＬＶＯ邋ｄｅｒｉｖｅｄ邋ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｐｒｏｆｉｌｅｓ邋ｆｏｒ邋ｎＺｎＯ－ｎＺｎＯ；邋ｎＺｎＯ－ｎａｔｕｒａｌ邋ｃｏｌｌｌｏｉｄｓ逡逑２４逡逑

逦时间（ｈ）逦时间（ｈ）逡逑图２－１单独／？ＺｎＯ和ｏ－ＭＷＣＮＴｓ在天然水中的沉降曲线（ａ，／？ＺｎＯ；邋ｂ，ｏ－ＭＷＣＮＴｓ邋ｌｍｇ／Ｌ；逡逑ｃ，邋ｏ－ＭＷＣＮＴｓ邋２邋ｍｇ／Ｌ邋）逡逑Ｆｉｇ邋２－１邋Ｓｅｄｉｍｅｎｔａｔｉｏｎ邋ｃｕｒｖｅｓ邋ｏｆ邋／？ＺｎＯ邋ａｎｄ邋ｏ－ＭＷＣＮＴｓ邋ｉｎ邋ｎａｔｕｒａｌ邋ｗａｔｅｒ（ａ，邋／７２ｎＯ；邋ｂ，逡逑ｏ－ＭＷＣＮＴｓ邋１邋ｍｇ／Ｌ；邋ｃ，，邋ｏ－ＭＷＣＮＴｓ邋２邋ｍｇ／Ｌ）逡逑１００－１逦逦ｎＺｎＯ－ｎＺｎＯ逡逑．逦？邋？邋？邋？邋ｎＺｎＯ－天然胶体逡逑５０－邋．＃／Ｘ逡逑＾邋ａ逦１０逦２０逦３０逦４０逦５０逡逑你｜逦间距（ｎｍ）逡逑－１００－逡逑？１５０－逡逑图２－２邋／？ＺｎＯ－／７ＺｎＯ，ｗＺｎＯ－天然胶体的ＤＬＶＯ能量相互作用分布逡逑Ｆｉｇ邋２－２邋ＤＬＶＯ邋ｄｅｒｉｖｅｄ邋ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ邋
【学位授予单位】：浙江工商大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X132;TB383.1

【参考文献】

相关期刊论文 前10条

1 Luqing Zhang;Minhao Wang;Jing Fang;Kun Yang;Daohui Lin;;The effect of oxidation on physicochemical properties and aqueous stabilization of multiwalled carbon nanotubes:comparison of multiple analysis methods[J];Science China(Chemistry);2016年11期

2 华晶;袁晋;盛光遥;;金属氧化物纳米颗粒在水环境中的团聚与沉降[J];环境科学与技术;2016年03期

3 曹美珠;张超兰;潘丽萍;杨惟薇;魏嘉鸣;张飞龙;韦艳红;;两种生物炭对两种质地土壤中阿特拉津淋溶与迁移的影响[J];农业环境科学学报;2015年01期

4 孙培德;张柯柯;方婧;金光;;土壤颗粒对纳米TiO_2悬浮稳定性作用机制的实验研究[J];环境科学学报;2015年03期

5 张瑞昌;章海波;涂晨;骆永明;;pH、离子强度及电解质种类对纳米氧化锌聚集和溶解的影响[J];环境化学;2014年11期

6 周丽霞;张淑娟;潘丙才;;碳纳米管在水溶液中的聚集和沉降行为研究[J];南京大学学报(自然科学);2014年04期

7 方婧;温蓓;;TX100悬浮的多壁纳米碳管在土壤中运移及其对菲迁移的影响[J];环境科学学报;2011年02期

8 陈光才;沈秀娥;;碳纳米管对污染物的吸附及其在土水环境中的迁移行为[J];环境化学;2010年02期

9 林道辉;冀静;田小利;刘妮;杨坤;吴丰昌;王震宇;;纳米材料的环境行为与生物毒性[J];科学通报;2009年23期

10 徐磊;段林;陈威;;碳纳米材料的环境行为及其对环境中污染物迁移归趋的影响[J];应用生态学报;2009年01期

本文编号：2524923