Au纳米颗粒作用下的仿生纳米通道
【图文】：
帕５南煊?人工智能纳米孔道中,由电荷不对称和结构不对称引起的整流性质是决定离子输运性质的重要因素[25],这为我们设计响应性纳米孔道提供了基础.我们在具有对称结构的柱形纳米通道中进行单面修饰功能分子研究了孔道中离子输运性质[28,29].在此研究中,我们采用了制备条件相对简单且容易控制的聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethyleneterephthalate,简称PET)柱形纳米孔道[30,31],其本身结构对称,对离子输运没有整流性质.在PET柱形纳米通道单面吸附功能化分子2-十一烷基-1-二硫脲乙基咪唑啉季铵盐(SUDEI,结构如图1a所示),SUDEI本身带正电荷且含有长链烷基,与柱形孔道内一端带负电荷的羧基发生静电吸附,使该柱孔端一侧带有正电荷,因此对称结构的PET柱孔纳米孔道构建成了结构和电荷均不对称的门控体系,表现出良好的整流性质,控制了离子输运的优先方向,在此基础上,SUDEI中的活性S原子可以和Au纳米颗粒作用形成化学键,Au颗粒的引入进一步地改变SUDEI修饰一端柱孔的有效孔径,增大了孔道两端的孔径差,减小体系的电流大小的同时,增加了门控比,还实现了其离子输运性质受Au纳米颗粒的调控.在这个体系中,单面修饰后的柱形PET孔道因电荷和结构不对称,表现出离子整流性,功能化分子SUDEI的活性S原子与纳米Au颗粒稳定结合,调控离子输运,从而实现纳流体器件的智能响应性能.实验机理如图1b所示,PET柱形纳米孔道本身带有负电荷,SUDEI正电荷的静电吸附使体系具备了不对称的电荷分布和微小不对称的几何结构,所以单面修饰SUDEI的PET柱形孔道具有整流性质.另外SUDEI长链中含有S活性元素,与Au形成稳定的Au—S键,Au纳米颗粒被修饰在柱形纳米孔道一侧的孔径中,Au颗粒的修饰大大减小了该修饰端柱孔的直径,使体系电流减小,同时它也使得体系有了?
)ThestructuralformulaofSUDEI.(b)Schematicdescrip-tionofAunanoparticlesgatednanochannelstoillustratethemechanism2结果与讨论实验中使用的PET聚合物薄膜能通过重离子轰击加径迹刻蚀法制备出不同形状的纳米通道,其制备方法简单、易于操作且稳定[31].本实验中使用的是经对称化学刻蚀制备的PET柱形多孔孔道,薄膜厚度为23μm,通过控制不同的刻蚀时间可以调控人工纳米通道的有效孔径.图2是柱形纳米通道两端的电镜图,可以观察到孔道两端的孔径均为220nm左右,两端的孔径大小一致,刻蚀的纳米孔道确实是柱形对称的.图2PET柱形纳米孔道小孔端(a)和大孔端(b)的电镜图.小孔端孔道平均直径为202nm,大孔端平均直径为230nmFigure2SEMimagesofthetipside(a)andbaseside(b)ofmultipo-rousPETmembrane.Themeandiameteroftipside(smallopening)isca.202nmandthatofthebaseside(largeopening)isca.230nm,whichindicatesthatthePETporousmembranehavecylindricalnanochannels
【作者单位】： 北京航空航天大学化学与环境学院仿生智能科学与技术教育部重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金(21271016)资助~~
【分类号】：TB383.1
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1 本报通讯员 陈铩〈藿，
本文编号：2540175
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