热解火焰法催化裂解甲烷合成碳纳米管的实验研究

发布时间：2019-11-04 05:11

【摘要】：碳纳米管是一种一维纳米材料。自1991年,日本学者Iijima首次发现碳纳米管以来,碳纳米管合成技术一直是国内外学者研究的热门领域。碳纳米管作为一种性能优良的材料,具有广阔的应用前景。本文以甲烷为碳源,Fe/Mo/Al2O3为催化剂,采用热解火焰法,通过改变实验条件,探索以及优化碳纳米管的制备方法,并对产物进行了表征。通过不同的氧炔焰温度、取样高度、取样时间、气体流量比例、催化剂焙烧温度对碳纳米管的制备进行了实验研究。在确定了较好的实验条件之后,在碳纳米管定向生长方面进行了探索。最后对比了一氧化碳和甲烷两种不同碳源的合成产物。实验结果表明,(1)随氧炔焰温度升高,碳纳米管产量增加且管径明显变细。氧炔焰温度为1100-C时,最适宜碳纳米管的生长。当氧炔焰温度为1100-C时,取样高度为80mm时产量相对于取样高度60mm时更大。但取样高度为60mmm时合成的碳纳米管更加笔直。(2)取样时间为1min时,碳纳米管产物很少,随取样时间延长碳纳米管产量增加,9min的取样时间产物最多。(3)He流量变化会对碳纳米管形态产生影响,CH4、H2流量变化对碳纳米管形态影响不大；He、H2、CH4流量变化会影响碳纳米管的产量,当He、H2、CH4流量比2：3：6时,碳纳米管产量最高且产物主要是单壁、双壁、三壁碳纳米管。(4) He、H2、CH4流量比为2：3：4时,催化剂焙烧温度为550℃与700℃时,碳纳米管产量较低；催化剂焙烧温度为800-C、900℃、1000℃时,碳纳米管产量较高,且催化剂焙烧温度为900℃时产量最高；拉曼光谱显示催化剂焙烧温度为800℃、900℃、1000℃时,碳纳米管质量较好且均合成了单壁碳纳米管；催化剂焙烧温度为800℃时,合成产物主要为双壁碳纳米管；催化剂焙烧温度为900℃时,合成产物主要为单壁碳纳米管与双壁碳纳米管；催化剂焙烧温度为1000℃时,合成产物主要为单壁、双壁碳纳米管以及三壁碳纳米管。(5)在碳纳米管生长过程中施加电场的影响,碳纳米管生长表现出一定的定向性。(6)一氧化碳和甲烷分别作碳源时,合成产物种类、形态不同。
【图文】：

照片,透射电镜,照片,碳纳米管

表征逡逑物质上会发生弹性散射和非弹性散射。弹性散射波长与长与激发光不同，该称为拉曼效应。通过对入射光频率析物质的结构。这就是拉曼光谱分析。逡逑究碳纳米管的有效工具。拉曼光谱表征碳纳米管时，主１００￣４００ｃｍ－ｉ邋附近径向呼吸模（Ｒａｄｉａｌ邋ｂｒｅａｃｈｉｎｇ邋ｍｏｄｅ，邋围内的拉伸震动模（Ｇ邋模，Ｇｒａｐｈｉｔｅ邋ｂａｎｄ，Ｇ－ｂａｎｄ巧日邋１２５０￣１ｉｓｏｒｄｅｒ邋ｂａｎｄ，Ｄ－ｂａｎｄ）。ＲＢＭ峰的产生与单壁碳纳米管的结明显的ＲＢＭ峰。因此，ＲＭＢ峰是单壁或少壁碳纳米管墨峰，由管壁产生。Ｄ峰与碳纳米管的缺陷有关Ｄ纳米管的缺陷程度，比值越大表明碳纳米管缺陷越多。数，图３－３为实验产物拉曼光谱，可见图中的Ｄ模、ＲＢ表３－３拉曼光谱仪的主要参数逡逑

扫描电镜照片,取样时间,碳纳米管,产物

实验中取样时间分别取１、３、６、９ｍｉｉｉ。下图分别为不同取样时间下产物的逡逑扫描电镜照片。逡逑当取样时间为Ｉｍｉｎ时，产物ＳＥＭ图４－３如示。图４－３（ａ）中几乎全是大快的催化剂逡逑颗粒，，只能观察到很少的碳纳米管。从图４－３（ａ）中观察到碳纳米管长度己经达到微逡逑米级，这表明碳纳米管己经生长了一段时间。图中可观察到管径不同的碳纳米管，逡逑说明新的碳纳米管在不断合成。当取样时间为３ｍｉｎ时，产物ＳＥＭ如图４－３（ｂ）所示，逡逑此时碳纳米管产量己经有了大幅增加，图中布满了碳纳米管，碳纳米管顶端可观察逡逑到白色颗粒。当取样时间为６ｍｉｎ时，产物ＳＥＭ如图４－３似所示，此时碳纳米管密集逡逑２２逡逑
【学位授予单位】：华北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;TB383.1

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