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氮掺杂多孔碳复合铂纳米材料制备及其模拟过氧化物酶性能研究

发布时间:2019-11-27 18:31
【摘要】:过氧化氢(H2O2)作为生化过程中的重要中间物质,其低浓度有利于调节免疫细胞激活等生理过程,但高浓度则会产生过多的活性氧自由基导致细胞癌变等危害行为,因此快速灵敏的检测H2O2对于生物医学具有重要的意义。天然过氧化物酶虽然对H2O2检测催化效率高、专一性强,但其较差的稳定性、苛刻的反应条件等缺陷限制了自身的发展,促使人们将目光逐渐转向于合成模拟过氧化物酶以取代天然过氧化物酶。随着纳米技术的发展,纳米材料模拟过氧化物酶的研究受到人们的广泛关注,特别是碳基材料和贵金属纳米材料及其复合材料成为研究的热点。基于氮掺杂多孔碳(pCxN1-x)和铂基纳米粒子(Pt-BNPs)的模拟过氧化物酶性质,本文构建了全新的纳米材料模拟酶体系,研究了pCxN1-x及其铂基纳米复合材料(Pt-pCxN1-x)的模拟过氧化物酶活性,探讨了催化动力学过程,并完成了对H2O2的检测。论文的主要研究内容为以下三个方面:1.采用硬模板法通过纳米碳酸钙对三聚氰胺甲醛树脂进行造孔,合成了pCxN1-x,并利用电镜、X-射线衍射、氮气吸附/脱附、热重等手段对其形貌和结构组成进行了表征。采用邻苯二胺显色体系研究发现pCxN1-x具有模拟过氧化物酶的活性。通过探讨pH、温度、底物浓度等因素对其催化活性的影响,发现催化反应的最佳pH为3.0,最适温度为55°C,邻苯二胺和H2O2的最适浓度分别为800μmol/L和50 mmol/L。并且pCxN1-x的催化过程符合米氏方程,确定了其米氏常数Km和最大反应速率Vmax。pCxN1-x对H2O2检测的线性范围为0.01mmol/L-0.1 mmol/L,检测限为3.5μmol/L。2.通过微波辅助加热一步原位合成Pt-pCxN1-x纳米复合材料,采用透射电镜、SEM-EDS映射、X-射线光电子能谱、氮气吸附/脱附、拉曼光谱等表征其形貌和组成。通过3,3‘,5,5‘-四甲基联苯胺和H2O2的显色体系,验证了Pt-pCxN1-x纳米复合物的模拟过氧化物酶活性。在其催化动力学过程和米氏常数的研究过程中发现,Pt-pCxN1-x相比于单一组分有增强的过氧化物模拟酶活性。3.基于Pt-pCxN1-x纳米复合材料的模拟过氧化物酶活性,构建了以其为电极材料的无酶电化学传感器。检测H2O2的线性范围为0.025 mmol/L-5.725 mmol/L,检测限为2.29μmol/L。采用加标回收的方法测定消毒胎牛血清中的H2O2,所有样品的加标回收率在99.65%~102.07%,相对标准偏差均小于3.0%。
【学位授予单位】:华中农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TB383.1

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