稀土掺杂上转换纳米材料的制备、表面修饰及应用

发布时间：2020-02-10 01:55

【摘要】：稀土上转换纳米材料通过多光子机制将近红外光转换成可见光,具有激发光能量低,发光强度高且稳定,抗光漂白性高,组织穿透能力强且低毒性等优点而在细胞、肿瘤成像诊断和治疗中得到广泛应用。上转换纳米材料优异的光学性能和物理化学性质,使其不仅成功应用于荧光成像领域,在磁共振成像方面也开始深入研究,成为新一代生物探针。本论文中以掺杂Gd~(3+)离子的上转换纳米材料为基底,以BSA-Gd对其进行表面修饰;同时,我们制备了具有核壳结构的上转换纳米材料。主要研究内容如下:一、采用传统的高温热解法合成了3种上转换纳米晶,粒径和透射电镜结果表明,目标纳米晶呈规整的六方盘状,尺寸小,分散性好。通过荧光光谱测试可知其主要发射峰位于520 nm,540 nm,660 nm。为了改善纳米材料的水溶性,我们采用胎牛血清蛋白(BSA),并偶联DTPA-Gd小分子,来修饰上转换纳米晶,并设计纯BSA修饰上转换纳米晶作对照组。结果表明,BSA对其表面修饰,未影响其尺寸大小和形貌的变化,在水中的分散性也很好,荧光强度下降较多,同时,通过材料体外弛豫率测试和成像效果对比可知,Gd~(3+)离子含量高其对应的磁共振成像效果好。细胞毒性实验、药物代谢动力学实验以及HE病理切片实验结果表明纳米晶生物毒性低,易代谢,证明制备出的纳米晶适合用作磁共振成像探针。二、为了提高上转换纳米晶的荧光强度,我们基于连续离子吸附反应的原理,采用连续层层包覆一锅法,设计合成具备核壳结构的上转换纳米晶,与常规高温热解法合成的纳米晶进行对比,并用聚马来酸酐十八醇酯(PMAO)进行表面修饰。结果表明,目标纳米晶,高度分散,荧光强度显著提高,经过PMAO修饰后荧光强度略有下降,说明采用该法制备的核壳结构的上转换纳米晶可以显著提高荧光强度。
【图文】：

工程硕士学位论文吸收，导致低泵浦效率。因此，所有的单掺杂纳米晶体系低。高上转换荧光效率，我们利用敏化剂离子在近红外区域可量的优势，将其与激活剂离子共掺杂，借助激活剂离子和转移上转换发光机制，从而得到更好的上转换荧光材料。如图有一个2F5/2的 4f 能级态，因此其能级跃迁机理简单。在 9镧系元素离子相比，Yb3+离子在2F7/2→2F5/2之间的跃迁的，Yb3+离子的2F7/2→2F5/2跃迁与其它常规的镧系元素离子（的 f-f 跃迁可以产生良好的能量共振，，从而可以有效地将 Yb离子。这些光学特征使 Yb3+离子很适合用作上转换敏化剂三掺杂纳米晶体系中敏化剂离子的掺杂浓度一般控制在 20度一般低于 2 mol%,这样可以将交叉面能量损失减小至最小

稀土离子掺杂的纳米晶上转换发光机理示意图
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ422;TB383.1

【参考文献】

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1 杨魁胜;郑芳;乌日娜;李含升;张希艳;;Upconversion Luminescent Properties of YVO_4:Yb~(3+),Er~(3+) Nano-Powder by Sol-Gel Method[J];Journal of Rare Earths;2006年S1期

本文编号：2578018