腱-骨愈合用硅磷酸钙复合材料的设计、制备及性能研究

发布时间：2020-03-18 19:54

【摘要】：腱-骨止点复杂的过渡结构导致其术后修复组织在组成和力学性能上难以匹配原生组织,从而极易造成术后二次拉伤。目前越来越多的生物材料被应用于腱-骨止点的修复。考虑到修复部位特殊的结构和成分需求,本文选择具有生物活性的硅磷酸钙陶瓷(CPS)和具有生物相容性的聚合物作为研究对象,采用电子束蒸镀法、热压法和流延法构建硅磷酸钙基复合材料,研究其理化性能及细胞相容性,通过动物体内植入实验评价其促进腱-骨止点软骨过渡区重建的效果,阐述材料成分、结构与其生物学行为的关联。本论文取得的主要研究结果有:(1)电子束蒸镀法制备PLGA/CPS纳米层复合膜及性能采用电子束蒸镀的方法制备了不同厚度的聚乳酸-羟基乙酸聚合物(PLGA)/硅磷酸钙(CPS)纳米层复合膜。研究结果表明,CPS纳米层的厚度随着蒸镀时间的增加而增大,形貌呈现不规则的颗粒分布,钙、磷、硅元素在PLGA表面深度分布不同。蒸镀CPS后的PLGA表面电负性增加,亲水性得到改善,表面蛋白吸附量减少。细胞实验表明,CPS蒸镀复合材料更有利于骨髓间充质干细胞rBMSCs和小鼠胚胎成纤维细胞NIH3T3的粘附和增殖,并能促进rBMSCs的成骨分化。(2)热压法制备PLLA/CPS复合膜及性能采用简单且环境友好的热压法制备了聚乳酸(PLLA)/硅磷酸钙(CPS)复合膜。CPS均匀分布在PLLA基体中。与PLLA膜相比,CPS的添加会使复合膜表面接触角变小,亲水性和表面zeta电位增加。PLLA/CPS复合膜能够在SBF模拟体液中诱导磷灰石的形成。细胞实验表明,随着CPS含量的增加,rBMSCs细胞在复合膜上的粘附和增殖能力提升,碱性磷酸酶的表达、细胞外基质矿化和胶原表达都有所上调。体内植入实验进一步证实,PLLA/CPS复合膜具有良好的生物相容性和降解性,可促进胶原组织的有序排列、新骨和软骨过渡区的形成,术后12周后即能够形成良好的腱-骨愈合界面。(3)流延法构建PCL/CPS梯度复合膜及性能采用流延法制备了聚已内酯(PCL)/硅磷酸钙(CPS)梯度复合膜。随着CPS含量的增加,单个组分PCL/CPS复合膜表面粗糙度减小,表面接触角降低,亲水性增加。细胞实验说明,PCL/CPS复合膜随着CPS含量的增加,促进小鼠胚胎成骨细胞MC3T3和NIH3T3细胞的粘附和增殖,表明PCL/CPS复合膜具有成骨和成纤维的潜力。动物实验表明,PCL/CPS梯度复合膜有利于腱-骨愈合界面过渡区的形成,并提高止点结合部位的力学性能。采用表面肝素固定的方法制备了活性分子改性的PCL膜。结果表明,肝素固定后PCL表面电负性增强,蛋白吸附量增加。细胞实验结果显示,肝素能够促进NIH3T3细胞和小鼠软骨细胞ATCD5的粘附和增殖,并能提高相关细胞的胶原分泌和葡聚糖表达。(4)流延法构建PCL/Sr-CPS复合膜及性能采用溶胶凝胶法合成了不同锶(Sr)掺杂的CPS粉体。在1300℃合成温度下,低含量(5%)的Sr-CPS物相主要是CPS相,高含量(10%)的Sr-CPS物相除了CPS主相,存在Sr_2SiO_4。CPS晶格中Sr和Ca形成有限固溶体,Sr离子通过填充或者取代Ca离子的位点进入CPS晶格中。当Sr掺杂过量时,Sr与其他离子结合析出杂质相。采用流延法制备了聚己内酯(PCL)/掺锶硅磷酸钙(Sr-CPS)复合膜。Ca离子释放量与PCL/Sr-CPS复合膜中Ca含量呈正比,Sr离子释放量与掺Sr量相关。细胞实验表明,PCL/Sr-CPS复合膜能够促进与腱-骨相关细胞的早期粘附和增殖,Sr的存在能够促进细胞的成骨分化和胶原表达。
【图文】：

腱-骨愈合用硅磷酸钙复合材料的设计、制备及性能研究组成和结构间的止点处是连着骨与肌腱的毫米大小并高度有序26]。在生理力学测定中发现，肌腱组织的弹性模量模量是 20 GPa[27]。这种结构上界面上力学不匹配性损伤[28-30]。不管是从宏观上（组织）还是微观上看（理性差异都使得界面更为复杂[31]。

第 1 章 引 言糖[36,37]。第四，，骨，由不同类型的骨细胞构成，其有机蛋白基质占总量的 30%，主要是 I 型胶原蛋白(90-95%)和其他非胶原蛋白，剩下的 70%是羟基磷灰石Ca10(PO4)6(OH)2[31, 38-40]。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：R318.08;TB33

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本文编号：2589118