氧化物半导体核壳异质结构的制备、调控及应用研究

发布时间：2020-03-24 03:57

【摘要】：以ZnO、TiO_2、SnO_2为代表的氧化物半导体材料具有良好的化学稳定性、生物相容性、电化学活性和电子传输特性,在光电子学、电化学、磁学、催化化学等领域有着巨大的应用潜力。核壳异质结构是一种通过对核心层材料进行表面修饰和包覆生长而形成的具有特殊性能的复合结构。尤其是一维氧化物核壳纳米棒阵列具有许多不同于单一结构的独特的物理化学性质,在光催化、光电传感器和太阳能电池等领域受到研究人员的广泛关注。本文以ZnO纳米棒阵列为基础,构建氧化锌/钛酸锌和ZnO/SnO_2核壳异质结构,通过对其进行结构优化和修饰改性,进一步研究了结构参数、掺杂浓度等与核壳异质结构的光催化性能和紫外光探测性能之间的关系,并对相应的物理机制进行了探索。具体研究内容如下:一、以水热法制备的ZnO纳米棒阵列为模板,采用液相沉积法制备氧化锌/钛酸锌核壳纳米棒阵列。研究了沉积时间、退火温度等对氧化锌/钛酸锌核壳纳米棒阵列的表面形貌和晶体结构的影响,发现退火温度高于600℃时,非晶TiO_2壳层开始转变为钛酸锌壳层,并且钛酸锌壳层的结晶相随着沉积时间而改变;进一步研究了氧化锌/钛酸锌核壳纳米棒阵列的结构参数与紫外光催化性能之间的关系,发现其具有良好而稳定的光催化活性,并对其光催化机制进行了探索。二、使用微波氮等离子体对氧化锌/钛酸锌核壳纳米棒阵列进行N掺杂,研究了氮等离子体处理时间与核壳纳米棒阵列的晶体结构、N掺杂浓度、光学性能之间的关系,发现随着等离子体处理时间的增加,钛酸锌壳层逐渐由立方相的Zn_2TiO_4向六方相的ZnTiO_3转变,同时替位掺杂的N原子浓度也随之增加,光学吸收边也随之向可见光区移动,吸光度也显著增加;进一步研究了氮等离子体处理时间与氧化锌/钛酸锌核壳纳米棒阵列的可见光催化性能之间的关系,并对可见光催化机制进行了讨论。三、基于ZnO/Zn_2TiO_4核壳纳米棒阵列,制备了核壳异质结构的金属-半导体-金属(MSM)型紫外光探测器,并对其紫外光探测性能进行了研究。发现Zn_2TiO_4壳层可以有效提高紫外光探测灵敏度,并且能有效的改善器件的响应和恢复速度,进一步讨论了其中的光探测机制。四、采用液相沉积法制备纳米晶SnO_2壳层,构建ZnO/SnO_2核壳纳米棒阵列,研究了退火温度对ZnO/SnO_2核壳纳米棒阵列的晶体结构的影响。进一步制备基于ZnO/SnO_2核壳纳米棒阵列的紫外光探测器,并对其紫外光探测性能进行对比研究。结果表明,与单一的ZnO纳米棒阵列相比,纳米晶SnO_2壳层可以有效改善器件灵敏度,增幅达10倍以上,器件的响应和恢复时间也大幅降低;5V偏压下,核壳异质结构紫外光探测器的响应度高达4.653A/W;这主要归因于纳米晶SnO_2壳层对深能级缺陷和表面态的有效抑制。
【图文】：

图 1.1 绝缘体、半导体、导体的能带结构示意图氧化物半导体，是指那些具有半导体特性的氧化物材料。氧化物半导体通常分为 P 型半导体和 N 型半导体，如果一种半导体的导电性主要取决于价带中的空穴，则半导体的类型被称为 P 型半导体。相应的，以电子导电为主的半导体称之为 N 型半导体。大多数氧化物半导体纳米线的德拜长度与相当于它们的半径，，这使得电子性质受到表面处理的强烈影响，这意味着纳米线的导电性通过氧化物半导体表面的化学转化，可以精确地从近绝缘到优良半导体进行调节，这样的调控能力使得氧化物半导体材料具有更好的灵敏性和选择性。这也使得氧化物半导体材料具有优异的光学、电磁学、力学和表面物理化学性质。氧化物半导体来源广泛，易于制备，可被广泛应用于许多领域。例如，被制备成传感器材料等。1.2 氧化物半导体的制备方法

1.3.1 光催化降解自从 1972 年 Fujishima 和 Honda[15]发布了在阳极偏压下，利用二氧化钛成功光分解水后，人们开始认识到用光催化的办法解决污染。半导体光催化技术做为一种简单、高效、无污染的技术，可直接利用太阳能，用在处理水污染，光解水制氢，自清洁和杀菌等方面。半导体光催化剂可以利用光激发半导体产生具有强还原性的电子和强氧化性的空穴，使氧化物半导体能更好的将水体中的大分子有机物降解成无毒无害的小分子，且具有很好的适用性和降解选择性，特别是能降解掉一些难降解的有机物，达到净化环境的目的。与传统的环境污染物治理方法相比，光催化技术具有反应条件温和、无二次污染、污染物降解比较彻底等优点。然而，光催化技术对太阳光的利用效率仍然很低，因此，如何更好地利用太阳能在开放环境系统中的污染控制应用也成为光催化技术研究的难点。
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O649;TB383.1

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