贵金属纳米颗粒局域表面等离激元共振对激光输出特性影响的研究

发布时间：2020-03-30 22:47

【摘要】：激光在光学非线性效应的产生、传感、通信等领域具有非常重要的应用价值。当器件降低到微纳尺寸,如何降低激光阈值是更好实现上述应用的重要研究内容。贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振与外界光场能够形成很强的耦合,在结构表面可以极大的增强局域场强度。这使得当荧光分子等增益材料与贵金属纳米颗粒形成耦合,能够通过表面增强效应获得更大的荧光发射。因而,由贵金属纳米颗粒及荧光分子构成的杂化结构有望作为超级荧光分子,以增强增益介质的增益强度,从而有效降低激光阈值,增大激光输出强度。为了验证这一方案,论文以银纳米球以及金核银壳纳米棒为例,通过对纳米颗粒尺寸、壳层厚度的调整实现对局域表面等离激元共振波长的调制,进而调整由罗丹明6G荧光分子构成增益介质的增益特性。实验检测了由比色皿构成共振腔的激光输出特性,通过对掺杂不同浓度贵金属纳米颗粒的罗丹明6G溶液激光输出特性分析,获得了优化的降低激光阈值贵金属纳米结构和尺寸。这些实验结果表明,除了增强荧光发射特性,贵金属纳米颗粒本身具有一定的吸收损耗,故需要通过对纳米颗粒浓度和结构的调整,以获得更小的激光阈值。具体工作如下:1.我们利用化学合成方法制备了约32 nm、56 nm、66 nm、82 nm、98nm五种直径的银纳米球;同时制备了长和直径分别约为55 nm和17 nm的金纳米棒,并在其上包覆了厚度分别约为1.0 nm、3.5 nm、7.0 nm、8.5nm、10.0 nm、12.0 nm的银壳层。这些贵金属纳米颗粒具有不同的局域表面等离激元共振峰位,能够实现对罗丹明6G荧光发射的不同增强效果。2.以比色皿为光学谐振腔(腔长约1 cm),以脉冲激光器为泵浦源,将同一直径的银纳米球以不同浓度与1 mM罗丹明6G混合作为增益介质进行了激光检测实验。测量结果表明:相较于未掺杂的罗丹明6G溶液(阈值约为7.0?J),随着银纳米球浓度的增加,激光阈值先减小后增大,故添加银纳米球可以降低激光输出的阈值。其中,当银纳米球直径分别约为32、56、66、82、98 nm时,对应激光最小阈值分别约为5.78、5.12、4.84、5.03、5.68?J。3.在同样的实验条件下,将增益介质替换为具有不同厚度的金核银壳纳米棒以及罗丹明6G混合溶液,以检测不同贵金属纳米结构对激光输出特性的影响。实验结果显示:与未掺杂罗丹明6G溶液相比,金核银壳纳米棒同样可以有效的降低激光出射的阈值,并且随着金核银壳纳米棒浓度的增加,阈值也出现了先减小后增大的现象。其中,当银壳厚度分别约为1.0、3.5、7.0、8.5、10.0、12.0 nm时,激光最小阈值分别约为5.36、5.30、5.34、5.14、5.13、5.20?J。从以上实验结果可见,尽管贵金属纳米颗粒局域表面等离激元共振具有一定的吸收损耗,利用表面增强荧光效应仍然能够有效降低激光输出的阈值,其中当选择合适的贵金属纳米结构,阈值可以降低到未掺杂情况约70%。这一结果对低阈值微纳激光的产生具有重要的参考价值,同时通过对贵金属纳米结构的调整,有望进一步提高激光输出性能。
【图文】：

示意图,粒子数,跃迁,示意图

能量将会发生转移，使处在基态的电子向高能级跃迁，形成粒子数反转。而高能级的粒子不稳定，将会以自发辐射和受激辐射的形式将能量释放出来，最终分别形成荧光和激光，如图1.1所示。自发辐射是高能级粒子本身具有的，有一定的辐射百分比，以荧光寿命来表征，其方向是不定的，辐射频率也是粒子线宽内的任意可能的频率[2]。如果存在适当的光学反馈，使得有些模式的光受激放大，就能形成激光出射的基础。图 1.1 粒子数跃迁示意图[2]。Figure 1.1 schematic diagram of particle number transition[2].当然，在光学谐振腔内，仍然有透射、衍射以及吸收等损耗的存在。如果在光学谐振腔内，产生的增益无法弥补损耗，则光子数的增加也就无法形成对光的有效放大，最终反转粒子数将会以自发辐射的形式消耗，，也就无法形成激光产生激射。只有当增益能够克服掉整体损耗带来的光子数减少，才能形成光的连续放大，产生激光。这个临界点也就是激光的阈值。因此

示意图,表面等离激元,荧光特性,荧光分子

图 1.2 表面等离激元增强荧光特性示意图[11]。.2 Schematic diagram of surface plasmon enhanced fluorescen率增加理论人认为荧光分子处于激发态时能够将能量传递给其
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;TN24

【参考文献】