新型多孔有机材料的合成、表征及光动力杀菌与选择性吸附MB的研究

发布时间：2020-03-31 08:00

【摘要】：多孔有机材料是通过有机构筑单元连接起来的新型多孔材料,由碳、氢、硼、氧等轻元素组成,故具有较低的骨架密度。多孔有机材料高度有序的孔隙率和易功能化的无限潜力引起科学家广泛关注。相互连通的孔结构赋予了材料容纳其他物质的能力,同时,特定的修饰可以提供与目标物靶向结合的位点,所以被广泛应用于气体的吸附与分离、非均相催化等方面。此外,随着经济的不断发展,工业污水的肆意排放,造成地下水、饮用水、土壤和环境空气的严重污染,例如:大量药物的滥用所引起的耐药性细菌的滋生,纺织品、造纸、制药及皮革等行业废水的排放所引起的有机染料污染的问题等。基于以上研究背景,本论文设计合成了两种共价有机多孔材料,即晶型的COFs材料(COFs-Trif-Benz)和非晶型的POPs材料(PPOPs-S03H),并分别详细研究了其在光动力杀菌和工业废水中染料吸附方面的应用。具体研究内容如下:1.采用溶剂热法,通过2,4,6-三(4-甲酰基苯氧基)-1,3,5-三嗪和联苯二胺在温和条件下反应,设计并合成了一种基于三嗪的共价有机框架多孔材料(COFs-Trif-Benz)。通过傅里叶红外光谱、粉末X射线衍射和氮气吸脱附等手段对材料进行了表征,证明了其有序的结构和多孔的性能。由于其多孔性和大π共轭结构及强的光电转化性能,COFs-Trif-Benz被用于光动力杀菌。实验结果表明,COFs-Trif-Benz对革兰氏阴性菌(大肠杆菌)和革兰氏阳性菌(金黄色葡萄球菌)都有着优异的光动力失活作用。对其杀菌机理研究发现,材料是通过产生单线态氧从而达到杀菌的效果,这是一个不可逆杀菌的过程。因此,COFs-Trif-Benz可以作为良好的光敏剂应用于光动力杀菌方面。2.以DHNDA和吡咯为building block合成了基于卟啉的多孔有机聚合物(PPOPs-OH),并利用其分子中卟啉环和表面丰富的羟基位点,进一步和氯磺酸在常温下搅拌,从而简单有效的将磺酸基修饰到材料表面,得到PPOPs-S03H。该材料对阳离子型染料亚甲基蓝具有良好的选择吸附性能,最大吸附量达到了980.4 mg g-1,并且循环使用五次之后,吸附性能仍基本保持不变。实验结果证明,PPOPs-S03H在染料废水处理方面有很好的实际应用价值。
【图文】：

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最终会形成热力学最稳定的排列构造。ＣＯＦｓ首次被广大科学家所认知，逡逑是２００５年Ｙａｇｈｉ课题组在Ｓｃｉｅｎｃｅ上首次合成并发表了一类新型的ＣＯＦｓ材料［５］，逡逑如图１－１，Ｃ０Ｆ－１和Ｃ０Ｆ－５采用溶剂热法分别通过１，４－苯二硼酸自缩合和１，４－苯逡逑二硼酸与六轻基三亚苯共缩合合成的。该类材料的．ＢＥＴ比表面积较大，由粉末逡逑Ｘ射线衍射谱图（ＰＸＲＤ）的表征结果看出材料具有很好的晶形结构，，并且耐高温。逡逑这篇里程碑式的发现激起了科学家们对ＣＯＦｓ的研究兴趣，开启了多孔有机材料逡逑１逡逑

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山东大学硕士学位论文逡逑而３Ｄ－Ｔｄ邋＋邋３Ｄ－Ｔｄ，３Ｄ－Ｔｄ邋＋邋２Ｄ－Ｃ２或者３Ｄ－Ｔｄ邋＋邋２Ｄ－Ｃ３之间的组合可以得到三维逡逑的邋ＣＯＦｓ邋材料［１６’１７］。逡逑
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.4

【参考文献】