贵金属纳米薄膜光学参数的第一性原理仿真与实验测定

发布时间：2020-04-01 00:22

【摘要】：贵金属纳米薄膜作为多种光学效应的物质基础,在生物传感和纳米光子器件等方面有广泛的应用。而介电常数是表征纳米薄膜光学特性的重要参数。自上个世纪初Drude模型和Lorentz-Drude(L-D)模型问世之后,逐渐成为最常用的贵金属介电常数模型。然而,Drude和L-D模型所描述的电子运动过于理想化,导致在应用最多的可见光-近红外波段内介电常数的理论计算值严重偏离实际值而无法使用;而且缺乏膜厚在10 nm以内的贵金属薄膜介电常数随膜厚变化的研究。为此,论文从薄膜的介电常数理论计算和测量两个方面深入研究银和金纳米薄膜的介电常数及其随膜厚的变化趋势,主要工作内容和创新点包括:贵金属纳米薄膜介电常数的第一性原理建模与仿真。论文首先建立了银、金薄膜的第一性原理计算模型,通过几何优化使模型达到最稳定的状态,然后通过自洽计算得到膜厚在10 nm以内的贵金属薄膜介电常数随厚度的变化关系。计算结果表明:第一性原理计算的银、金薄膜介电常数实部与测量结果符合良好,随着膜厚的增加,银膜的介电常数实部先增大后减小;虚部整体上逐渐减小,在近红外波段内逐渐向测量结果靠近,而在紫外波段内出现波峰展宽现象。第一性原理计算结果还表明:成膜过程中,等离子体频率、电子跃迁和电子振荡频率对薄膜介电常数影响显著。论文的实验工作利用角度和波长调制型表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)法测量银、金薄膜的介电常数。因为可见-近红外波段的介电常数与理论值偏差最大,而SPR效应在500~900 nm以外的波段内不明显,故实验测量只集中在500~900 nm波段。测量结果表明:测量获得的银、金薄膜的介电常数实部与前人的实验数据及第一性原理仿真结果在500~900 nm波段内基本一致;银膜介电常数的虚部与参考实验数据也匹配较好;受电子跃迁影响,厚度为几纳米的薄膜介电常数虚部受膜厚的影响很大,经典的理论模型已经不能适用。
【图文】：

图 2-2 Kohn-Sham 方程自洽求解流程图第一性原理在计算材料的晶格常数[51]、结合能、键能[52]和化学键[53]等方面取得了巨大的成功，但是第一性原理仿真对计算机计算能力的要求较高，一般用于预测小型有序系统（几个原子到几十个原子）的性质。当体系包含的原子超过100 个或者体系为无序系统时，第一性原理仿真的计算量会非常巨大，而且计算结果的准确度往往不高。1985 年，R.Car 和 M.Parrinello 在传统第一性原理的基础上融入了经典分子动力学[54]，创立了新的第一性原理，即第一性原理-分子动力学。第一性原理和分子动力学的结合，，实现了两种理论的优势互补，可实现对大型体系或无序系统电子基态性质的精确计算。融入了分子动力学的第一性原理中仍然用 Born-Oppenheimer 近似将原子核和电子的运动分开讨论，并且用经典力学来描述离子的运动。与经典第一性原理相同，第一性原理-分子动力学通过判断体系的能量是否达到精度要求来判断计算是否收敛。而不同的是，第一性原理-分子动力学利用模拟退火（SimulatedAnnealing）算法[55]606来近似求解体系的最小能量。

模与参数设置料计算软件 Materials Studio 的一个模块，第一性原理仿真。典型的应用包括表面化学性质的研究。库包含催化剂、陶瓷、矿物、金属、金属富的材料模型，从结构库中导入需要的材未包含金属薄膜模型，需要先导入体材料，从库中导入金模型，如图 2-4 所示，其晶体心上都各有一个原子。在 Materials Studaces”→“Cleave Surface”即可对金的体材的金膜保持一致，切割的方向为（1 1 1）
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O484.41

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本文编号：2609773