碳纸表面二硫化钼纳米墙的制备及电催化析氢研究

发布时间：2020-04-03 13:28

【摘要】：现代社会的发展对可再生能源和环保能源产生了巨大的需求。氢气(H_2)能量密度高以及零碳排放,被誉为未来最理想的能源载体。研究发现,二硫化钼的吸附氢原子的吉布斯自由能接近零,可以作为替代铂族贵金属的析氢反应的催化剂。化学气相沉积法(CVD)被认为是合成大面积、高质量、尺寸和厚度可控的具有不同形貌的二硫化钼(MoS_2)最实用技术,包括纳米管、纳米线、纳米片等,这与MoS_2的各向异性结构有关。垂直分布的MoS_2纳米片由于具有高纵横比的纳米结构导致了广泛的边缘位点暴露,这种结构在析氢反应(HER)中具有很大的潜力。本文采用自制的CVD系统,利用三氧化钼和升化硫作为前驱体的组合,在碳纸表面成功制备垂直分布的MoS_2纳米片也就是MoS_2纳米墙。为了进一步改善MoS_2纳米墙的催化活性,对其进行了氢气处理及合成MoS_2/MoO_x异质结构。氢气处理碳纸表面制备的MoS_2纳米墙,显示了特定的合成后处理MoS_2中缺陷数量和HER性能之间的相关性。通过化学气相沉积(CVD)法合成原始的MoS_2纳米墙,接着对其进行氢气退火处理,这样就会制造硫空缺从而增加活性位点的数量。其中通入氢气的时间,氢气退火的温度和氢气流速的不同都会影响MoS_2纳米墙的催化活性。通过不同气体对MoS_2纳米墙退火处理后的催化活性的对比,证明氢气对MoS_2纳米墙催化活性的作用。在碳纸表面利用不同的温度条件制备氧化钼,然后对其进行硫化得到MoS_2/MoO_x异质结构,这样的结构具有提高电催化析氢活性的几个优点。第一,在HER酸性电解质环境中MoS_2纳米片充当了底层氧化钼的保护层。第二,MoS_2/MoO_x结构具有较高的比表面积。第三,底层导电的氧化钼允许有效的电荷收集和电荷转移,以利于进行质子还原反应。
【图文】：

图 1-1 工业制氢的三种主要途径[1]电解水反应可以分为两个半反应：析氧反应(OER)和析氢反应(HER)[2R 是电解水的还原半反应(2H++2e-→H2)，，需要催化剂来降低过电位从而重要电化学过程的效率。电解水制氢利用了地球上最廉价且丰富的资

图 1-2 a) MoS2的结构示意图[8]；b) MoS2的晶体结构[9]化钼的能带性质 是块状 MoS2在第一布里渊区的展开图[10]，Г是布里渊点是Ｈ，Ｋ和А。v1 和 v2 是两条价带，c1 是导带。A
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;TQ116.2

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本文编号：2613431