均苯三甲酸基MOF衍生的磁性多孔碳材料的制备、表征及其性能研究
发布时间：2020-04-03 22:33
【摘要】：金属有机骨架化合物(Metal Organic Frameworks,MOFs)是一种由金属离子和有机配体通过配位键自组装而成的晶体材料。近些年来,以MOFs作为前驱体,通过简单的高温热解方法来合成磁性多孔碳复合材料,成为国内外的研究热点。均苯三甲酸是一种价廉易得的有机配体。本论文采用直接沉淀法制备了一系列的均苯三甲酸基金属有机骨架材料,高温煅烧后获得了几种磁性多孔碳材料,进一步系统研究了它们的吸附染料和催化4-NP还原的性能。1.在室温下采用简单的直接沉淀法得到[Ni_3(BTC)_2·12H_2O]前驱体,通过在不同温度下直接热解[Ni_3(BTC)_2·12H_2O]前驱体合成磁性镍/碳亚微米棒。所得的镍/碳亚微米棒对4-硝基苯酚还原成4-氨基苯酚显示出优异的催化活性。特别是在800℃合成的Ni/C催化剂的活性因子κ(κ=k/m,s~-11 g~(-1))为17.41 s~-11 g~(-1),高于许多以前报道的基于Ni和贵金属的催化剂。另外,Ni/C-800具有优异的分离性能和可回收性能。重复使用5个周期后催化剂的催化活性仍未明显降低。2.在温和条件下通过直接沉淀法快速制备Ni/Zn-MOF前驱体,对其进行高温锻烧即可制备得到镍/纳米多孔碳(Ni/NPC)复合材料。通过多种测试手段对材料进行表征后,将Ni/NPC复合材料作为吸附剂应用于水溶液中孔雀石绿(MG),刚果红(CR),罗丹明B(RB),亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)的吸附。结果表明,Ni/NPC复合材料对这五种染料具有优异的吸附性能,最大吸附容量分别约为898,818,395,312和271 mg/g,远高于先前报道的大多数吸附剂。3.以[Co_3(BTC)_2(H_2O)_(12)]为前驱体,在N_2气氛下对其进行高温煅烧即可制备得到Co/C复合物。通过Co/C复合物从水溶液中吸附MG的实验,发现Co/C复合物对MG的最大吸附容量约为4893 mg/g,且吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir吸附模型。
【图文】：
江苏大学硕士学位论文扩散法主要分为气相扩散、液层扩散和凝胶扩散这三种方法。气相扩散法是用挥发性碱（有机胺等）缓慢扩散到溶液中，使有机配体去质子化从而能与金盐反应。液层扩散法是将金属盐溶液放在有机配体溶液之上，使两种溶液发生散反应。凝胶扩散法是将溶解在凝胶里的金属离子（或者有机配体）与有机配（或者金属离子）溶液发生反应。该方法的优点是反应条件比较温和，合成出的晶体质量较高，但是所需要的反应时间太长，这是无法避免的缺点。李睿等]采 用 超 声 和 扩 散 联 用 的 方 法 制 备 了 金 属 有 机 骨 架 纳 米 材 料d4(BTC)3(DMF)2(H2O)2]，如图 1.1 所示。还运用三乙胺扩散和超声联用的方法，自牺牲模板的策略合成了镉基金属有机骨架纳米管，该纳米管具有荧光性质。用三乙胺（TEA）作为去质子剂合成金属有机骨架纳米棒，然后去除多余的三胺，以金属有机骨架纳米棒为模板生成金属有机骨架纳米管。
微波功率来控制 MOF 材料的粒径范围和形态。该实验在 4.3 秒内能够制备出 6mg 的 MIL-53(Al)，是迄今为止在这种规模上报道的最快的 MOF 散装合成方法该结果进一步证明了微波技术在大批量制备 MOFs 的能力上比传统加热方法快得多。（4）超声法超声法是指在强声级的作用下，液体中气泡的生成与瞬间消失，使反应体系局部在短时间内产生高温高压，从而使反应进行。这种方法大大缩短了反应时间且具有晶体形态可控的优点。Qian 等[16]利用超声法制备出了 Fe3O4@Tb-BTC 磁性金属有机骨架（MOF）纳米球，，如图 1.2 所示。它具有磁性特征和荧光特性并且该纳米粒子的荧光性质对包括苦味酸和二硝基甲苯在内的硝基炸药具有高度的敏感性和选择性，特别是对于 2,4,6-三硝基甲苯，其 Ksv为 94800 M-1。磁性纳米球可以很容易地被回收，这使得再利用更加方便，并且对环境更友好。这些独特的性能使其成为硝基芳香族炸药痕量检测的理想传感材料。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.4;O647.3
本文编号：2613783
【图文】：
江苏大学硕士学位论文扩散法主要分为气相扩散、液层扩散和凝胶扩散这三种方法。气相扩散法是用挥发性碱（有机胺等）缓慢扩散到溶液中，使有机配体去质子化从而能与金盐反应。液层扩散法是将金属盐溶液放在有机配体溶液之上，使两种溶液发生散反应。凝胶扩散法是将溶解在凝胶里的金属离子（或者有机配体）与有机配（或者金属离子）溶液发生反应。该方法的优点是反应条件比较温和，合成出的晶体质量较高，但是所需要的反应时间太长，这是无法避免的缺点。李睿等]采 用 超 声 和 扩 散 联 用 的 方 法 制 备 了 金 属 有 机 骨 架 纳 米 材 料d4(BTC)3(DMF)2(H2O)2]，如图 1.1 所示。还运用三乙胺扩散和超声联用的方法，自牺牲模板的策略合成了镉基金属有机骨架纳米管，该纳米管具有荧光性质。用三乙胺（TEA）作为去质子剂合成金属有机骨架纳米棒，然后去除多余的三胺，以金属有机骨架纳米棒为模板生成金属有机骨架纳米管。
微波功率来控制 MOF 材料的粒径范围和形态。该实验在 4.3 秒内能够制备出 6mg 的 MIL-53(Al)，是迄今为止在这种规模上报道的最快的 MOF 散装合成方法该结果进一步证明了微波技术在大批量制备 MOFs 的能力上比传统加热方法快得多。（4）超声法超声法是指在强声级的作用下，液体中气泡的生成与瞬间消失，使反应体系局部在短时间内产生高温高压，从而使反应进行。这种方法大大缩短了反应时间且具有晶体形态可控的优点。Qian 等[16]利用超声法制备出了 Fe3O4@Tb-BTC 磁性金属有机骨架（MOF）纳米球，，如图 1.2 所示。它具有磁性特征和荧光特性并且该纳米粒子的荧光性质对包括苦味酸和二硝基甲苯在内的硝基炸药具有高度的敏感性和选择性，特别是对于 2,4,6-三硝基甲苯，其 Ksv为 94800 M-1。磁性纳米球可以很容易地被回收，这使得再利用更加方便，并且对环境更友好。这些独特的性能使其成为硝基芳香族炸药痕量检测的理想传感材料。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.4;O647.3
【参考文献】
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1 李睿;纳米尺度金属—有机骨架材料的可控制备及其荧光传感性质研究[D];安徽大学;2012年
本文编号：2613783
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