二氧化硅基电极材料的储锂性能研究

发布时间：2020-04-05 17:30

【摘要】：SiO_2因为理论储锂量大、低放电电位以及资源丰富的优势而有望成为新的锂离子电池负极材料。但是SiO_2导电性差,并且充放电过程中SiO_2体积膨胀严重影响其电化学性能。因此,本论文尝试探索了导电剂与SiO_2的物理混合、SiO_2纳米化及纳米SiO_2与一些导电性材料(二氧化钛、还原性氧化石墨烯(rGO)和导电聚合物聚苯胺)形成纳米复合物等几种方式来克服SiO_2作为锂离子电池负极材料的缺陷,结果表明SiO_2@rGO纳米复合物能有效地提高SiO_2电极材料的比容量,缓冲SiO_2电极材料在充放电过程中的体积膨胀,提高其循环性和倍率特性。具体研究内容如下:(1)研究了在不同含量导电剂BP-2000存在下商业SiO_2及纳米SiO_2的电化学性能。结果表明含30 wt%,20 wt%和10 wt%BP-2000的商业SiO_2锂离子电池负极材料在电流密度为100 mA g~(-1)时充放电循环100周后,放电比容量则分别为238.7mAhg~(-1)、112.4 mAhg~(-1)以及48.4 mAhg~(-1),说明了导电剂与SiO_2的物理混合能改善SiO_2的导电性,从而提高SiO_2的比容量。在相同条件下,纳米SiO_2的首周放电比容量达到1002.4 mAhg~(-1),而商业SiO_2的首周放电比容量却只有512.2mAhg~(-1),这可能由于纳米SiO_2的量子特性引起的,说明纳米SiO_2同样能改善SiO_2的导电性及提高SiO_2材料的比容量。(2)用经典St?ber法合成了不同粒径大小的单分散SiO_2纳米颗粒,通过钛酸四丁酯的水解在单分散纳米SiO_2表面沉积TiO_2而形成SiO_2@TiO_2纳米复合物,再经过NaOH蚀刻内核的SiO_2制备了中空SiO_2@TiO_2纳米复合材料,并且研究其作为锂离子负极材料的电化学性能。结果是以50 nm SiO_2合成的中空SiO_2@TiO_2纳米复合材料在100 mA g~(-1)的电流密度下,循环100周后放电比容量为527 mAhg~(-1),库伦效率接近100%,以300 nm SiO_2合成的中空SiO_2@TiO_2纳米复合材料在100 mA g~(-1)的电流密度下,循环78周后放电比容量为405 mAhg~(-1),库伦效率为98%,说明了中空SiO_2@TiO_2纳米复合材料的电化学性能与纳米SiO_2相比明显得到了改善,且随SiO_2粒径的减少,中空SiO_2@TiO_2纳米复合材料的电化学性能进一步增强。这可能是由于具有一定导电性的TiO_2包覆及纳米SiO_2改善了SiO_2的导电性,且中空SiO_2@TiO_2纳米复合物的结构缓释了由于充放电而导致的体积膨胀。(3)通过氨丙基三甲氧基硅烷(APS)改性合成的单分散SiO_2使得SiO_2表面带有正电荷,将表面带负电荷的氧化石墨烯(GO)吸附在其表面形成SiO_2@GO纳米复合物,最后用水合肼还原表面的GO而形成SiO_2@rGO纳米复合物,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化学性能。结果表明在100 mA g~(-1)的电流密度下循环99周后,SiO_2@rGO纳米复合物的放电比容量仍为486.4 mAhg~(-1),且库仑效率为97.2%,这可能是由于rGO结构的柔软性和强的导电性改善了SiO_2的导电性及缓释了由于充放电过程中SiO_2的体积膨胀。(4)用表面沉积法制备了SiO_2@PANI纳米复合物,研究了SiO_2@PANI纳米复合物作为锂离子电池负极材料的电化学性能。结果表明在100 mA g~(-1)的电流密度下循环100周后,放电比容量仍为415.6 mAhg~(-1),且库仑效率几乎100%,这主要是由于导电聚合物聚苯胺的包覆改善了纳米SiO_2的导电性,从而提高了SiO_2的放电比容量。
【图文】：

锂离子电池工作的原理图

商业二氧化硅SEM图
【学位授予单位】：武汉轻工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM912;TB33;TQ127.2

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