石墨相氮化碳及其复合材料的制备、改性及光催化性能研究

发布时间：2020-04-15 09:46

【摘要】：为解决环境污染问题和能源危机,清洁能源和无污染的环境修复技术的开发和利用深受人们重视。半导体光催化技术在太阳能燃料、环境治理和生化医疗领域潜力巨大。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)拥有二维层状结构,禁带宽度约为2.7 eV,导带和价带电位适宜,具有较好的化学和热稳定性等优点,成为当今研究的热门材料。然而,体相g-C_3N_4自身比表面积较低,对可见光的利用范围较窄,分离的光生电子和空穴复合率较高等缺陷,导致其实际应用效果不理想。本研究论文主要包括两个部分,以异质结构筑和纳米结构设计辅助退火后处理的思路对g-C_3N_4进行改性,提高其对可见光响应能力和光生载流子的有效分离率。主要研究内容如下:(1)三维S掺杂g-C_3N_4/石墨烯复合气凝胶的制备及光催化性能。以原位负载的思路,采用低温水热和高温煅烧相结合的方法制备三维S掺杂g-C_3N_4/石墨烯复合气凝胶(CNGA)。结果表明,g-C_3N_4均匀原位生长在石墨烯纳米片表面形成异质结,S掺杂于石墨烯气凝胶中,样品具有更优异的可见光吸收性能,利用石墨烯良好的导电性有效诱导光生电子定向转移,促进其光生载流子的有效分离效率。探究了前驱体硫脲添加量和高温煅烧时间对产物的形貌、结构及性能的影响,发现硫脲添加量为600 mg,高温煅烧温度为550℃,反应时间为4 h时,g-C_3N_4负载量为40 wt%,所得产物具有最佳的可见光催化降解甲基橙(MO)效果,6 h对MO脱除率达77%,是单纯g-C_3N_4降解性能的15.4倍。(2)退火改性g-C_3N_4纳米环及光催化性能。SiO_2为模板采用化学气相沉积法制备g-C_3N_4纳米环(RCN),并对其进行退火后处理,考察了退火温度、时间和气氛对样品的形貌尺寸、光学性质和光催化活性的影响。研究发现,空气下550℃退火后处理1 h的g-C_3N_4纳米环(RCN-550)对波长为450-800 nm的可见光吸收性能增强,保持环状形貌的同时具备更高的比表面积,优异的光生电子和空穴的传输和分离效率。RCN-550可见光催化降解亚甲基蓝(MB)性能明显优于RCN,RCN-550的光催化反应速率常数为0.580 h~(-1),是RCN的光催化速率常数(0.179 h~(-1))的3.2倍,6 h内MB的最终脱除率达到95%。
【图文】：

示意图,复合气凝胶,石墨,流程

图 3.1 g-C3N4/石墨烯复合气凝胶的制备流程示意图 illustration for the synthetic procedure of g-C3N4/graphene ae

示意图,氙灯光源,工作电极,对电极

电流装置测试示意图：1-氙灯光源，2-石英反应器，3-工作电极，4-对电极，56-电化学工作站The configuration of photocurrent measurement: (1) xenon lamp, (2) quartz reactor, lectrode, (4) counter electrode, (5) reference electrode and (6) electrochemical analy光电化学测试都是在 CHI 760C 型电化学工作站进行。交流阻抗能谱
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB332;O643.36

【参考文献】