金、银及其合金纳米结构的制备与生长机制研究

发布时间：2020-04-22 08:00

【摘要】：贵金属纳米材料及其合金具有可调节的光、电及催化等优异特性,随着科技和信息社会的发展,在传感检测、生物医学、光电子器件等领域展示出新的性能与应用。为了获得具备特定结构和功能特性的贵金属纳米材料,可控制备及生长机制仍将是研究的重要方向。随着纳米合成技术的成熟、原位和时间分辨表征技术的发展,研究者们得以更深入地观测到纳米晶的形成过程,通过实验中得到的新现象、新规律进一步理解传统的生长理论模型。化学溶液法是制备可控纳米材料的最有效方法之一。但是,由于反应条件的限制,大多数的合成途径难以对纳米材料的成核生长过程实现监测。本论文旨在提出一种简便、温和的一步溶液法在室温下制备金、银及其合金纳米结构,采用传统的光学表征手段对纳米晶的生长过程进行观测和表征,从而进一步探究和完善贵金属纳米材料的生长机制。主要研究内容如下:(1)以葡萄糖作为还原剂,氯金酸作为前驱体溶液,在碱性条件下获得了形貌、尺寸均一的Au纳米颗粒。利用DLS、UV-vis原位、实时地监测了纳米晶尺寸及光学特性的变化,利用TEM、HRTEM观测了其不同阶段的形貌演变过程,并提出了其在Ostwald熟化和Digestive熟化共同作用下的生长机制。(2)以葡萄糖作为还原剂,硝酸银作为前驱体溶液,通过优化实验参数,获得了Ag纳米颗粒和不同长径比的Ag纳米棒/线。利用TEM、HRTEM、UVvis表征和观测了Ag纳米线生长过程中形貌及光学特性的变化,探讨了CTAB在反应中关键的结构导向剂和表面活性剂双重作用,并提出了Ag纳米线在室温下的定向附着生长机制。(3)基于以上一步溶液法,同时引入Au、Ag两种金属盐前驱物共还原获得了Au-Ag合金纳米颗粒。利用TEM、HRTEM、UV-vis表征并分析了纳米粒子由Au纳米晶向合金结构转变的生长过程,结合前两章探讨了室温下的CTAB体系中Au、Ag反应速率和产物形貌的关系。
【图文】：

第一章 绪论晶体所暴露在外的晶面，或者是晶体表面原子的堆积状态。此面改性，实现纳米材料之间的复合和组装，利用纳米 Au 良好为生物、化学传感提供一个理想的平台[19]。尤其在生物标记以中取得的突破性进展，使其在医学诊断、生物分子检测等领域样的，Ag 长期以来在金属工艺、珠宝、摄影等领域有着广泛尤其是以纳米粒子形式存在的 Ag 被用作催化剂，参与到各种应中。此外，纳米 Ag 具有比 Au 更优异的光谱增强特性和电强拉曼散射（SERS）、近场光学探测、柔性穿戴器件等方面更金属纳米材料研究的不断深入，人们除了关注小尺寸带来的性其形貌结构带来的新颖的物理化学特性。

不同频率的光照射到金属表面时会产生不同的响应，当入射光满足一定条件照射到金属薄膜上，会产生一种局域化的近场电磁波，即表面等离子体极化激元（Surfaceplasmonpolarizaton，SPP）（图 1-2（A））。SPP 存在于平坦的金属/介质表面，并且将电磁场局域在亚波长尺度空间内使其沿界面传播[21-24]。另一种情况当入射光照射到尺寸远小于此波长的金属纳米颗粒，同时入射光频率与金属表面自由电子的振荡频率一致时，金属表面的自由电荷将发生集体震荡。在这种共振模式下，，光场不具有传播特性，而是高度局域在金属颗粒表面并在周围产生强大的电磁场增强，称为局域表面等离激元共振（LocalizedsurfaceplasmonresonanceLSPR）（图 1-2（B））[25-28]。LSPR 可以存在于多种金属纳米结构中，且不同的金属纳米颗粒光响应不同，其 LSPR 共振峰的位置也不同。其中，Au 和 Ag 纳米粒子的共振吸收峰在可见光波段且具有较强的光学响应，因此研究和应用得最为广泛。
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1

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本文编号：2636330