几种基于硒化铜的新型二维原子晶体材料的理论计算研究

发布时间：2020-04-30 22:50

【摘要】：二维原子晶体材料因其优异的特性和广泛的应用前景而受到众多研究领域的关注。目前为止,一系列拥有不同特性的种类丰富的二维原子晶体材料,如金属、半导体、拓扑绝缘体、拓扑半金属、超导、铁磁等,被人们发现和研究。随着二维原子晶体材料合成方法的进步,除了石墨烯、过渡金属二硫族化合物等体相为层状材料的二维原子晶体材料被合成外,也有少量体相为非层状的二维原子晶体材料被合成,如硅烯、金属氧化物等。相比于体相本来就是层状材料的二维原子晶体材料而言,体相为非层状的二维原子晶体材料的相关研究仍然十分缺乏,为寻找新的具有优异性能的二维原子晶体材料提供了新的方向。本文通过理论计算结合多种实验手段系统地研究了体相非层状的新型二维原子晶体材料硒化铜(CuSe)的多种结构及其相关物性。主要研究内容为天然图案化CuSe单层的形成机制及其功能化、新型二维原子晶体CuSe的狄拉克Nodal-line费米子特性、二维半导体转变为拓扑绝缘体的轨道设计方法。主要研究成果如下:1.研究了在Cu(111)表面生长的天然图案化CuSe单层的原子构型、形成机制以及功能化。通过第一性原理计算结合低能电子衍射(LEED)、扫描隧道显微镜(STM)、扫描透射电子显微镜(STEM)等实验手段,揭示了通过直接硒化金属Cu(111)表面而形成的天然图案化超结构为周期性缺失13个原子(3个完整六元环)的具有蜂窝状结构的CuSe单层。通过对没有缺陷的CuSe/Cu(111)原子构型的分析,发现CuSe的部分Cu原子处于基底Cu原子的正上方,使得体系能量比较高。为了达到能量较低的状态,体系会形成周期性缺陷,且周期性缺失13个原子(3个完整六元环)的形成能最低,与实验结果吻合得很好。该天然图案化的CuSe超结构是选择性吸附的理想衬底。以沉积Fe原子为例,实验上在该样品上成功合成了“W”形周期阵列。计算显示该“W”形为在CuSe/Cu(111)周期性纳米孔洞中形成的Fe_(13)Se_5岛,为后续进行磁性、催化等方面的研究奠定了良好的基础。2.预言了新型二维原子晶体CuSe的狄拉克Nodal-line费米子特性。平面的无缺陷的CuSe单层在费米面附近具有受镜面对称保护的围绕着Г点的两个闭合的狄拉克Nodal-line费米子。构成这两个闭合的狄拉克Nodal-line的三条能带中,两条开口向下的能带和一条开口向上的能带分别由CuSe的平面内轨道(Se/和Cu(9/(92_-2)和平面外轨道(Se和Cu(9/(9)贡献。随后,受到理论预测的新奇物性的激励,实验上通过调节硒的沉积量在Cu(111)基底上成功生长出了没有周期性纳米孔洞的单层CuSe,并对其做了角分辨光电子能谱(ARPES)表征。实验结果与理论计算吻合地很好,但是由于单层CuSe和基底Cu(111)之间为强相互作用,使得构成狄拉克Nodal-line的由平面外轨道贡献的开口向上的特征能带消失,从而破坏了其本征的拓扑性质。进一步基于石墨烯上的单层CuSe的计算显示,弱相互作用基底上的单层CuSe的本质拓扑性质可以被很好的保持下来,是研究二维狄拉克Nodal-line拓扑物性的新平台。3.提出了一种将相对丰富的二维半导体材料转变为相对稀有的二维拓扑绝缘体材料的设计方法。通过选择合适的碱金属修饰具有/主要贡献的价带的半导体,向体系中引入新的具有合适能量位置的能带,从而实现以-能带反转为机制的拓扑绝缘体态。基于上述设计理念,通过构建紧束缚模型研究了新引入能带能量位置、半导体能隙以及自旋轨道耦合强度对拓扑绝缘体态的影响。进一步的第一性原理计算显示,该方法可以成功地将新型二维型半导体材料CuSe及其类似物CuS/CuTe转变为拓扑绝缘体。通过Na(K)修饰,CuS(CuTe)直接实现了拓扑绝缘体态。而对于CuSe,虽然Na(K)修饰后为半导体态(金属态),通过Na、K混合修饰进一步调节能带或对CuSe施加应力进一步调节/能带,可以实现拓扑绝缘体态。该设计方法具有普适性,打开了从丰富的二维半导体材料出发设计获得稀有的拓扑绝缘体材料的大门。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB34

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本文编号：2646263