无机卤化物钙钛矿的性能研究及其发光二极管的制备

发布时间：2020-05-05 01:53

【摘要】：本论文主要探究基于无机铯(Cs)体系钙钛矿材料的光电性能以及发光二极管(Light emitting diode,LED)器件,相比于前期发展较成熟的有机无机杂化钙钛矿体系而言,基于无机Cs体系的钙钛矿具有更好的热稳定性以及水氧稳定性。然而新型的钙钛矿材料作为发光功能层,其薄膜质量以及发光性能还需要进一步提高,并且钙钛矿材料内部的微观结构机理也值得探究。我们通过改善CsPbBr3体系的薄膜形貌以及光电性能,并且进一步调控其晶体结构,制备了基于CsPbBr3体系的稳定高效率LED器件。首先本论文通过扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、X-射线衍射仪(XRD)对薄膜形貌质量及晶体结构进行了系统的表征分析,并且通过使用荧光显微镜、荧光光谱仪(PL)、紫外-可见(UV-vis)吸收光谱仪、LED测试系统等分析测试方法对基于CsPbBr3薄膜的光学性能以及LED器件的性能等进行了系统的表征和分析。同时考虑到在传统的卤化铅钙钛矿中重金属铅对环境有很大的污染和破坏,针对这一问题,本论文探究并制备了环境友好型的无铅钙钛矿Cs3Bi2Br9,通过使用PL、UV-vis、XRD、扫描透射电镜(TEM)等测试方法对无铅钙钛矿Cs3Bi2Br9材料进行了表征和分析。本论文的主要工作有:1.在传统的钙钛矿材料中,有机无机杂化钙钛矿已经研究的较成熟,然而其热稳定性和空气湿度稳定性相对较差,因此本文将全无机三维(3D)钙钛矿CsPbBr3作为研究的主体材料。通过在CsPbBr3体系中引入聚氧化乙烯(PEO)来提高钙钛矿薄膜的成膜,同时利用反溶剂处理的工艺进一步改善了钙钛矿薄膜的性能。CsPbBr3薄膜在引入PEO并使用反溶剂氯仿(CF)处理后(简称:CsPbBr3-PEO-CF),由于介电限域效应的作用,其激子结合能(Eb)明显提高,导致荧光性能得到显著提升。在此基础上,我们制备了外量子效率(External quantum efficiency,EQE)达到4.76%的绿光LED器件。2.在目前钙钛矿研究的领域中,二维(2D)钙钛矿逐渐成为研究热点。在目前常见的2D钙钛矿中通常采用有机长链胺基大分子作为层间配体,然而如何实现2D层状结构的基础上来提高配体的导电性能和钙钛矿的传输性能值得进一步探究。本文首次提出将碱金属卤化物(如Na Br)引入CsPbBr3体系,取代导电性相对较差的有机长链大分子作为2D钙钛矿薄膜的层间配体,制备了新型的2D-3D混合钙钛矿体系,并且通过同步辐射的掠角X-射线衍射(GIXRD)实验证明了其2D模型结构。同时为了进一步提高薄膜质量以获得高效率LED器件,引入了少量的亚乙氧基化合物:18-冠醚-6(crown)。利用以上方法将基于2D-3D钙钛矿薄膜的LED器件EQE提高到了15.9%。3.在制备基于卤化铅钙钛矿材料的过程中,为了避免有毒性的重金属铅元素的使用,制备环境友好型的无铅钙钛矿材料。本文尝试利用无毒金属元素Bi取代Pb元素,分别制备了基于Cs3Bi2Br9的发光薄膜和量子点,并且详细对比了不同制备方法下Cs3Bi2Br9材料的发光性能和能带结构。这一工作为今后制备环境友好型的无铅钙钛矿提供了新的研究思路。
【图文】：

钙钛矿材料的晶体结构

章 无机卤化物钙钛矿的性能研究及其发光二极管的制备6图1.5 使用苯乙胺(PEA)作为层间配体时2D钙钛矿CH3NH3PbI3在不同n值下的晶胞结构示意图，图中显示了 2D 结构中的不同层数(n=1, 3, 5, 10)31。图 1.6 3D 钙钛矿 CsPbBr3的晶胞结构示意图。1.2.3 钙钛矿材料的光电特性新型的钙钛矿半导体材料在光电领域的广泛应用潜力取决于该材料本身独特的优异特性，具体的光电性能如下：在早期的钙钛矿光伏太阳能电池的广泛应用中体现了钙钛矿材料优异的光学性能，表现在钙钛矿材料具有较宽的吸收光谱范围和较高的光吸收系数，，这两点是提高光伏太阳能电池效率的关键33-35。目前，CH3NH3PbI3和 CH3NH3PbI3-xClx是被广泛用于光吸收的钙钛矿材料，这两者的光
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.2;TN312.8

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本文编号：2649334