发光可调碳点的制备及光学性质研究

发布时间：2020-05-09 16:52

【摘要】：碳点(CDs)由于卓越的光学性质、稳定的化学性质、低毒性、生物相容性等性质,在过去十年中引起了人们广泛地关注。然而,通常合成的CDs呈现蓝光、绿光,其最高量子产率(QY)分别已经高于80%、50%。只有一小部分文献报道了红光CDs的合成,且其QY无法与蓝、绿CDs相比。大多数应用中运用CDs的关键在于能否将CDs设计成类似其他量子点,实现发光可调。本论文基于热注入法和溶剂热法制备了系列发光可调CDs以及其固态复合材料。然后通过一系列表征手段获得CDs的微观结构和发光信息,最后与商用GaN芯片相匹配制备白光LED,讨论CDs在白光LED器件应用上的价值。根据以上研究要点,本文的研究内容主要分为以下几个部分:1.采用热注法合成长波长CDs(LCDs),还原法制备Ag纳米颗粒(NPs),简单混合后获得Ag-LCDs混合物。其中Ag NPs作为荧光增强剂增强LCDs的荧光强度,并通过调整Ag NPs与LCDs之间的体积比,获得荧光强度增大到最大。在这个过程中,荧光衰减被认为是推测金属增强荧光机理最简单且有效的方法。基于荧光寿命的结果,我们提出相应的增强机理。最后将制备的Ag-LCDs混合物制成碳点薄膜,与GaN芯片匹配,获得白光光源。2.采用溶剂热法,以柠檬酸为C源,尿素为N源,N,N二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,通过调节反应温度,制备了一系列发光可调的N掺杂CDs。虽然所有的CDs均显示颗粒大小相似及类似的石墨结构,然而CDs表面化学组成逐渐变化,尤其是氧含量和氮含量。详细的材料特性表明,这种可调谐的发射是由化学成分的变化而导致的。一般认为,表面氧化在高温下变得更严重,最终导致形成更高的含氧量和含氮量,这是造成的长波长发射主要原因。此外,选择有机硅烷作为固体基质,克服碳点固态淬灭。最后,采用流延法将橘光CDs薄膜流延至微晶玻璃表面,与GaN匹配后,制备白光LED。3.采用溶剂热法,分别以邻苯二胺、对苯二胺为碳源,DMF为溶剂,制备了一系列发光可调的N掺杂CDs。借助多种分析手段研究CDs形貌及表面官能团,此外还研究了碳源浓度、溶剂极性、pH等对CDs荧光发射峰和强度的影响。最后选择聚乙烯醇缩丁醛(PVB)为固体基质,采用丝网印刷将红光CDs薄膜均匀地丝网印刷至微晶玻璃表面,制备了白光LED。
【图文】：

图 1-1 自上而下法与自下而上法制备碳点的示意图ematic illustration of CDs preparation via top-down and bottom-up ap表 1-1 CDs 的制备方法及其性能参数Table 1-1 Synthetic methods and performance parameters of CDs类 先驱体 制备过程 溶解性 QY(%) 发射波长 蚀法 石墨烯硝酸回流，钝化水 4-10% 450-650 nm电 碳纳米管声波降解，超速离心不溶水 - 蓝-黄绿 学 石墨烯100V，超声波电解水 8.9% 450nm 处理 苯电弧等离子体处理水 - 绿 法柠檬酸葡萄糖200℃，10min水 ~80.3% 蓝 法 丙三醇230 °C, 30水 ~32% 450-480nm

温州大学学位硕士论文一般，缺陷区域包括有缺陷的 sp2区导致的表面能级态，凡是不完美的 sp2区域位点都会形成表面能阱。缺陷的 sp2和 sp3杂化碳及其他的功能表面缺陷，例如 CDs 表面的羧基导致的电子能级使碳点实现多彩发光，主要集中在蓝光和绿光[33]。这些表面缺陷发光行为就像是将单个芳环分子引入到固体基质中，表现出多光发射现象[32]。Robertson 等人认为包含 sp2和 sp3键的碳纳米材料其发光由 sp2区的 π 电子决定[34]。因此，CDs 表面缺陷引起的荧光是由 sp2区电子空穴复合产生的。sp2区的能级差介于 sp3区之间，所以有较强的可见光（图 1-2）[35-36]。这些电子跃迁在紫外可见光吸收很弱，但是在可见光区能发出强荧光。此外，通过对 CDs 表面进行钝化或功能化，，表面态缺陷会更加稳定，更有利于电子空穴有效辐射复合，获得较强荧光强度[32]。
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1

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本文编号：2656444