铌酸锡基纳米异质结的构筑及其可见光催化性能研究
发布时间：2020-05-11 09:10
【摘要】：铌酸锡(SnNb_2O_6,简写为SNO)作为一种典型的二维(2D)纳米片材料,由于其较大的比表面积和可调控的电子结构,在光催化降解有机污染物和分解水制氢领域具有广阔的应用前景。然而,由于SnNb_2O_6量子效率低,光生电子-空穴对复合率高,严重制约了其实际应用。为了弥补SnNb_2O_6纳米片材料的缺陷,本论文以SnNb_2O_6纳米片为主体,负载不同的载体,通过构筑异质结构来促进光生电荷的分离效率,从而得到催化活性增强的可见光响应复合光催化材料。采用多种表征手段分析了所制备的光催化剂的微观结构、光电性质、光催化性能及稳定性,并进一步探讨了其光催化反应机理。具体研究内容如下:1.采用水热法成功制备了TiO_2/SnNb_2O_6(简写为TiO_2/SNO)复合光催化剂。对所制备TiO_2/SNO样品进行了XRD、TEM、AFM、BET等表征,结果表明,平均粒径约为9.3 nm的超细TiO_2颗粒均匀且紧密地负载在约3.2 nm厚的SNO纳米片表面上。光催化实验结果显示,TiO_2/SNO复合光催化剂在可见光照射下展现出优异的光催化性能,对RhB的降解效率几乎达到100%,分别是SNO和TiO_2降解效率的6.8和9.2倍,且具有良好的稳定性。通过ESR和自由基捕获实验,对TiO_2/SNO复合光催化剂的降解机理进行了探讨,发现·O_2~-和h~+在光催化降解RhB过程中发挥关键的作用。2.通过两步湿化学法将SrTiO_3(简写为STO)纳米颗粒负载在SNO纳米片表面,成功制备出了SrTiO_3/SnNb_2O_6(简写为STO/SNO)纳米异质结构复合光催化剂。利用XRD、BET、XPS等多种表征手段分析了所制备样品的物相、形貌结构和性能,并发现STO与SNO之间存在较强的界面相互作用。在可见光照射下,考察了1 wt%-Pt/STO/SNO复合光催化剂在甲醇水溶液中催化分解水制氢活性,实验结果显示,20%-STO/SNO纳米异质结表现出最佳的制氢活性,析氢效率分别是单纯STO与SNO的298和2倍,并且具有优良的稳定性和循环使用性。通过PL和光电流等测试,研究了复合光催化材料的反应机理,结果表明,STO的引入能够有效的抑制电子-空穴对的复合,从而提高了STO/SNO复合光催化材料的可见光催化制氢活性。3.采用水热法将MoS_2纳米片负载在所制备的SNO纳米片表面,成功制备了MoS_2/SNO纳米复合光催化剂。通过TEM、XPS、和PL等多种表征,测试分析了所制备的光催化剂的物相和微观结构等特征。光催化制氢实验结果表明,10%-MoS_2/SNO异质结表现出最佳的光催化制氢活性,制氢速率高达到257.78μmol·h~(-1)·g~(-1),约为单纯SNO和MoS_2的4.3和5倍。四次循环实验证明了所制备的光催化剂具有优良的稳定性和循环使用性。光催化机理研究显示,MoS_2的引入不仅拓宽了MoS_2/SNO复合光催化剂的可见光吸收范围,同时促进了光生载流子的分离与迁移,从而提高了MoS_2/SNO复合材料的可见光催化分解水制氢活性。
【图文】：
图 1.1 光催化降解有机污染物的机理示意图Fig. 1.1 The mechanism of photocatalytic degradation of organic pollutan半导体光催化材料光催化分解水的机理光催化分解水的体系中，通过光照，激发的电子和空穴分离并迁移表面，它们分别作为还原剂和氧化剂与水反应生成 H2和 O2。光催图如图 1.2 所示。水分解成 H2和 O2是一个难度较大的反应，其标能 ΔG0至少为 237 kJ/mol。O →1/2O2+ H2; G = +237 kJ/mol (1.7)此，，光催化剂的 Eg 应该大于 1.23 eV（ < 1000 nm）才能实现水如果可见光作为入射光源，光催化剂的 Eg 必须小于 3.0 eV（ > 4隙是否匹配以及导带和价带的电位对实现水分解也是至关重要带的电位必须比 H+/H2的还原电位（0V vs. NHE）更负，价带电位 的氧化电位（1.23 V vs. NHE）更正。
图 1.2 光催化全分解水的机理图Fig. 1.2 Basic principle of overall water splitting导体光催化剂分解水的步骤：（1）光催化剂吸电子-空穴对；（2）光生载流体分离并迁移到光电子和空穴分别还原和氧化产生 H2和 O2。前两构和电学性质。一般来说，结晶度较高的物质具密度可以作为光生载流子之间复合中心。通过减活性较高的光催化剂，因为光生电子-空穴对的步骤可以通过固体助催化剂促进。助催化剂通常属氧化物（例如 NiOx，RuO2），它们作为纳米）负载在光催化剂表面上，以产生更多的反应活在大多数情况下，助催化剂的负载能够促进 H剂不能活化表面上的氢所致。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1
【图文】：
图 1.1 光催化降解有机污染物的机理示意图Fig. 1.1 The mechanism of photocatalytic degradation of organic pollutan半导体光催化材料光催化分解水的机理光催化分解水的体系中，通过光照，激发的电子和空穴分离并迁移表面，它们分别作为还原剂和氧化剂与水反应生成 H2和 O2。光催图如图 1.2 所示。水分解成 H2和 O2是一个难度较大的反应，其标能 ΔG0至少为 237 kJ/mol。O →1/2O2+ H2; G = +237 kJ/mol (1.7)此，，光催化剂的 Eg 应该大于 1.23 eV（ < 1000 nm）才能实现水如果可见光作为入射光源，光催化剂的 Eg 必须小于 3.0 eV（ > 4隙是否匹配以及导带和价带的电位对实现水分解也是至关重要带的电位必须比 H+/H2的还原电位（0V vs. NHE）更负，价带电位 的氧化电位（1.23 V vs. NHE）更正。
图 1.2 光催化全分解水的机理图Fig. 1.2 Basic principle of overall water splitting导体光催化剂分解水的步骤：（1）光催化剂吸电子-空穴对；（2）光生载流体分离并迁移到光电子和空穴分别还原和氧化产生 H2和 O2。前两构和电学性质。一般来说，结晶度较高的物质具密度可以作为光生载流子之间复合中心。通过减活性较高的光催化剂，因为光生电子-空穴对的步骤可以通过固体助催化剂促进。助催化剂通常属氧化物（例如 NiOx，RuO2），它们作为纳米）负载在光催化剂表面上，以产生更多的反应活在大多数情况下，助催化剂的负载能够促进 H剂不能活化表面上的氢所致。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1
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本文编号：2658225
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