纸团石墨烯在储能材料中的应用

发布时间：2020-05-12 22:49

【摘要】：石墨烯自2004年首次发现以来,引起了科学家们的广泛关注。其单原子层的结构赋予了石墨烯超高的比表面积、良好的导电性和优异的机械性能。然而,石墨烯二维晶体的热力学不稳定性导致其片层容易发生褶皱,同时范德华力的作用会导致石墨烯片层发生聚集。本文构建了三维纸团状石墨烯,解决了石墨烯片层易团聚的问题,并将其应用在锂硫电池和钠负极中。纸团石墨烯的孔结构对多硫化物起到物理限域作用,未完全还原的石墨烯表面的含氧官能团对多硫化物起到化学吸附的作用,改善了锂硫电池的循环稳定性,此外,纸团石墨烯作为钠沉积溶解的基底,提高了钠沉积溶解过程的稳定性。本论文主要包括以下三个部分:一、在第三章中,我们以氧化石墨烯(GO)为原料,通过喷雾干燥法制备了纸团石墨烯(crGO),由于crGO的还原程度较低,我们对其进行800 ~oC高温热还原处理得到热还原纸团石墨烯(cG-800),发现相比于crGO,cG-800的比表面积、孔容和导电性均得到了大幅度提高。随后,我们采用热熔浸渍法合成了纸团石墨烯-硫复合材料(crGO/S)和热还原纸团石墨烯-硫复合材料(cG-800/S)。通过对比crGO/S和cG-800/S作为锂硫电池正极材料的电化学性能发现,由于cG-800孔结构对硫起到了物理限域作用,因此cG-800/S的比容量和倍率性能均优于crGO/S。二、在第四章中,我们以Na_2S_2O_3为硫源,采用一步喷雾干燥法制备了纸团石墨烯-硫复合材料(S@crGO)。该方法简化了复合材料的制备过程,实现了石墨烯对硫的均匀包覆,石墨烯表面的含氧官能团对多硫化物的化学吸附作用可以抑制多硫化物的穿梭效应。将S@crGO材料作为锂硫电池的正极材料进行电化学测试,结果表明,在0.5 C的电流密度下循环500圈后,电池的容量剩余54.4%,每圈的衰减率仅为0.091%。三、在第五章中,我们利用水合肼蒸汽对纸团石墨烯(crGO)进行还原得到水合肼还原纸团石墨烯(cG),并将其作为钠沉积溶解的基底,发现钠在cG基底上比钠在Cu基底上的沉积溶解稳定性更好,即使沉积量为3 mAh cm~(-2)时也可以稳定循环1000 h。以碳包覆的磷酸钒钠(C@NVP)为正极,分别以预沉积了0.25 mAh cm~(-2) Na的cG和Cu为负极,组装全电池进行测试,结果表明,cG-C@NVP全电池的循环性能、倍率性能均优于Cu-C@NVP全电池。
【图文】：

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石墨烯这样的单原子层二维材料由于自身的热力能稳定存在的[2]。石墨烯的发现则打破了这一观学家成功剥离（MoS2[3, 4]，WS2[5, 6]，Ti3C2[7-9]，。由于成功合成石墨烯，Geim 和 Novoselov 教授奖，自此，石墨烯在世界范围内引起了一波新的石墨烯是由一层 sp2杂化的碳原子构成的二维材的点阵单元中，其中每个碳原子都以 σ 键与毗邻个 π 电子与其他原子中的 π 电子构成一个离域大够自由运动，因而石墨烯具有良好的导电性。石特的性质，如室温下石墨烯就具备非常高的电子达 2600 m2g-1的理论比表面积，以及 3000 W m-（其杨氏模量为 1060GPa，强度为 130GPa）[15 sp2型杂化碳材料的基本单元，它可以翘曲成零维纳米管结构或者堆叠成三维的石墨结构[15]（如图

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19 世纪工业革命起，化石能源的开采和使用对人类社会进步作用，直至今天，化石燃料仍然是人们日常生产活动所需要的但是化石燃料作为自然界中的不可再生资源，其在地球上的储对能源的需求有增无减，导致人们已经可以预测化石燃料枯石燃料伴随的严重的环境污染，CO2的过量排放造成的温室效，这些因素迫使人们考虑采用可再生的清洁能源来取代化石括太阳能、水能、风能、潮汐能、生物质能、地热能以及海洋温在地球上可以循环再生，取之不尽用之不竭。目前水能发电已用，而太阳能、风能和潮汐能虽然在地球上总量巨大，但是由提供稳定能源输出，，导致该类能源在实际使用中存在很多问使用时的储存显得十分重要。此外由于电动汽车和智能电网的人们加速开发高效的能源储存技术[32-34]，储能电池也朝着体密度高的方向发展（图 1-2）。烯在储能材料中的应用
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TB34

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