基于金属有机框架的复合纳米材料的构建及其应用研究

发布时间：2020-05-19 07:47

【摘要】：近年来,金属有机框架(MOFs)由于其具有大的比表面积,超高孔隙率且孔径大小可控,丰富的功能化位点等诸多优点,成为一种多功能的先进材料,使之在气体存储、分离过程、药物缓释和多相催化等领域存在潜在的应用价值,已引起越来越多的研究者关注。然而,在实际应用中,其分散性和稳定性差的问题依然存在,而基于金属有机框架的复合纳米材料有望解决这一问题。因此本文设计了如下几种结构,研究内容如下:首先,利用水热法一步将Ag纳米粒子负载在MIL-100(Fe)内,制备了一种磁性复合催化剂,并利用SEM、TEM等测试手段对其结构进行表征。由于MIL-100(Fe)表面的多孔结构对于Ag纳米粒子具有良好的负载分散作用,,使得该催化剂对于4-NP的催化还原效果良好,10min内催化效率达到98%,展现出出色的催化效率。且由于其良好的磁性,易于回收再利用,研究发现重复利用5次后催化性能几乎不变。因此,这种设计结构即能降低工业成本,又能减少环境污染,具有潜在的工业利用价值,是一种高效、便捷的磁性复合催化剂。然后,用MIL-100(Fe)纳米颗粒原位修饰氧化石墨烯的方法制备了三维(3D)MIL-100(Fe)/石墨烯杂化气凝胶(MG-HA)。并将得到的具有相互连接的孔结构的MG-HA作为吸附/催化剂用来去除亚甲基蓝(MB)。结果表明,MG-HA的饱和吸附容量高达333.33mg g~(-1),超过相应的原始石墨烯气凝胶和MIL-100(Fe)纳米颗粒。而且,在过氧化氢存在下,MG-HA进一步表现出催化降解能力,从而实现了协同效应,可以快速彻底清除MB,不会产生二次污染。MG-HA在使用5次后能够保持其初始去除效率的93.4%,并且由于其宏观性可以被快速的回收。通过模型分离装置比较一系列常见吸收剂去除MB的效果,结果发现MG-HA在短时间内可以达到快速吸附的效果。另外,本研究基于协同吸附/催化过程建立了一个可行的数学模型,该模型可以完美地拟合实验数据。最后,通过原位生长法在石墨烯表面自组装ZIF-8作为氧化锌前驱体的方法,制备了一种具有高分散,大比表面积,良好的孔道结构的复合气凝胶(ZG-HA(co))。一方面,对比金属配体复合石墨烯、无机配体复合石墨烯以及ZIF-8粒子复合石墨烯的结构特征,从而证明我们的结构设计在微观结构上具有比表面积大、孔结构稳定、活性位点多等优势。另一方面,通过对不同样品的电催化析氢反应测试,包括过电位的测定、塔菲尔曲线的测定以及循环性能的测试,结果发现ZG-HA(co)展现出最佳的催化活性,过电位为154 mV,而且在循环1000次后,性能基本不变,这相较其他样品展现出更好的性能,证实了这一方案的优越性。
【图文】：

框架结构,单晶结构

化合物 IRMOF 是由 Yaghi 研究小组以 MOF-5 为原型，在有机配体对苯二甲酸的基础上所合成的一类结构[7]，而且该系列化合物的孔径尺寸可在 3.8 -28.8 范围内变化（图 1.1），这一重大突波标志着对材料的多元化研究从孔径尺寸上实现了从微孔到介孔的过渡。可以看出，由于金属有机框架结构配体的多样性，MOFs 的数量也是急剧的增长，这也说明了其研究潜在的应用价值。但是在实际应用中，多变的环境所带来的不稳定性，以及分散性等问题限制了单纯金属有机框架的发展，因而近几年，研究人员对于 MOFs 的研究重心也不仅仅局限于单纯的物相合成，进而转向结构的复合设计合成、性质以及应用的研究来将其功能最大化。

反应釜,内衬,聚四氟乙烯,不锈钢

法：微波辅助合成主要依靠一个有机金属框架，其中移动固体中的电子/离子。电子/产生热量。在溶液中，，极性分永久地改变它们的方向。因此的碰撞，从而增加动能，增加能的加热方式，因为它与溶液现对整个样品的快速加热和均 1.2 聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜igure 1.2 Teflon-lined stainless steel reac
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O643.36

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