选择性腐蚀法制备纳米多孔Fe-Co合金及其类Fenton催化性能的研究

发布时间：2020-05-26 20:10

【摘要】：随着科研工作者对非均相多孔Fenton催化剂的研究深入,对铁Fenton催化剂进行金属掺杂是提高铁基催化剂活性的有效途径。本文开发了一种新型类-Fenton催化剂——将熔体快淬法制备的包含bcc富Fe(Co)相和fcc富Cu相两相结构的Fe_(42.5-x)Co_xCu_(57.5)(x=0,10,20)合金条带前驱体,通过选择性腐蚀法将合金中的富Cu相溶解制备得三维纳米多孔Fe-Co合金,利用X射线衍射仪、扫描电镜、能量色散谱仪和振动样品磁强计表征和分析了其结构、组成、微观形貌和磁性能,并研究了不同Co含量和不同结构对Fe-Co合金Fenton催化降解偶氮类染料甲基橙的影响。结果表明,Co元素的添加和纳米多孔结构均有益于提高该系列合金的催化反应效率,并且随着孔隙结构的细化,催化性能进一步提高。孔隙结构的细化和比表面积的增加使纳米多孔合金的催化降解效率提高,从而能够在更低的反应温度或者更高的pH环境中进行。对于快淬速度50 m/s的Fe_(22.5)Co_(20)Cu_(57.5)去合金化后获得的纳米多孔Fe-Co合金,其对于50 mg/L甲基橙溶液的最优Fenton催化反应参数为:pH=3,温度313 K,H_2O_2浓度35.2 m M,合金投加浓度80 mg/L。为降低H_2O_2的使用剂量即成本,对上述最优参数进行了调整,采用H_2O_2浓度17.6 mM,对该材料催化降解甲基橙进行了循环实验,结果表明获得的纳米多孔Fe-Co合金具有很好的重复使用性和催化降解效率,连续5次循环反应中对甲基橙的催化降解率均在30 min内达到100%。实验通过对甲基橙的降解研究,证实开发的纳米三维多孔Fe-Co合金是一种高速、高效的类-Fenton催化剂。这种双金属体系为高级氧化技术发展成为高效、经济、环保的水处理技术和今后实现产业化推广应用提供实验和理论基础。
【图文】：

纳米线,核壳结构,罗丹明B,中性条件

FeHO2HFe2HO222 3022 FeFe3Fe林光辉[40]等研究表明：在 pH 为 3，温度为 30℃的偶氮染料活性艳橙中加入 0.8 g/L 的 Fe0和 5 mM 的 H2O2，反应进行 60 min 时，溶液中的活已经被降解到了 96.2%以上。经过探索，Kalle[41]等在最优实验参数下Fe0-Fenton 技术降解含油的废水，实验结束后发现，废水中的 COD 去除了 92%。Wang 等[42]等发现在 pH 值为 2~5 范围内，Na-Y 沸石负载纳米零建的异相 Fenton 体系对含有邻苯二甲酸氢钾的废水进行处理，反应结束水中邻苯二甲酸氢钾的COD去除率都达到60%以上。Zhang等[43-45]结合电和超声 Fenton 催化技术，在 pH 值小于 7 的条件下，将还原法制备的核-的 Fe@Fe2O3纳米线用于催化降解含有罗丹明 B 的溶液，结果表明：具有结构的 Fe@Fe2O3纳米线催化性能优于常规的 Fe2+、Fe3 +、Fe2 +/Fe2O3和 F化剂，且该催化剂也表现出优异的稳定性，能够进行循环利用，这主要Fe0→Fen+→Fe2O3原位铁物种之间的循环，如图 1-1 所示。

示意图,真空电弧炉,实验装置,示意图

第二章实验材料和品的制备料及母合金熔炼采用图 2-2 所示的非自耗真空电弧炉熔炼获得母合金。将金属原料除氧化皮后，，按原子比为 Fe42.5-xCoxCu57.5（x = 0，10，20）进行配料总质量为 10 g。熔炼合金之前，清洁炉腔，用 800#的 SiC 砂纸砂纸极钨头，再用无水乙醇擦洗炉腔。准备工作完成后，将配好的原料中。因为铁和钴的熔点高于铜且与铜基本不互溶，所以为了制得的金锭，先把铁钴熔炼均匀，然后再把铁钴合金和铜进行熔炼。
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1

【参考文献】